TS—1催化的环己酮氨氧化反应研究.pdfVIP

维普资讯 第 34卷 第 5期 四 川 大 学 学 报 (工 程 科 学 版 ) Vo1．34 No．5 20O2年 9月 JOURNALOFSICHUANUNIVERSITY (ENGINEERINGSCIENCEEDmON) Sept．2OO2 文章编号 ：1009．3087(2002)05．(KE0-04 TS—l催化 的环 己酮氨氧化反应研 究 王亚权H ，潘 明 ，吴成 田 ，米镇涛 ，吴 巍2，闵恩泽2，傅送宝3 (1．天津大学 化工学院，一碳化工国家重点实验室，天津 300072；2．中国石油化工集团公司 石油化工科学研究院，北京 100083 3．中国石油化工集团公司 巴陵石化鹰 山分公司，湖南 岳阳414003) 摘 要：环 己酮氨氧化反应是己内酰胺生产的绿色化学过程 。催化剂的稳定性是该过程工业化的关键之一。本文 考察了温度 、溶剂 、催化剂的加入量 以及过氧化氢的加入方式等对 TS一1催化环己酮氨氧化反应的影 响，确定了反 应的优化条件。为了研究反应介质对催化剂稳定性 的影响 ，在 比较苛刻 的条件下 、有无有机溶剂下对催化剂进行 了氨处理。用扫描电镜 、x一射线衍射 、红外光谱和紫外 一可见光谱对催化剂进行 了表征 。研究结果表明，反应介 质对催化剂的粒径 、结 晶度 、活性中心结构等具有破坏作用 ，而有机溶剂有效地限制了这些破坏作用。 关键词 ：氨氧化 ；环 己酮 ；环己酮肟 ；有机溶剂 中图分类号：rrQ21 文献标识码 ：A AmmoximationofCyclohexanoneCatalyzedbyTS——1 WANG Ya．quart，PAN Ming ，WU Cheng-tian MIZhen。too ，WU Wei MIN En一 FU Song—bao (1．StateKeyI丑b．ofC1Chem．Tech．，TianjinUniv．，Tianjin300072，China；2．ResearchInst．0fPetroleum Processing， SINOPEC，Beijing100083，China；3．ResearchInst．ofYingshanPetrochemicalPlant，Yueynag414003，China) Abstract：Thestabilityofthecatalystisoneofhtemostimportantissuesin scaling—up hteenvironmentalfriendlypro_ cess0fhteammoximationofcyclohexanone．Inhtepresentwork，thereactionconditionswereoptimized．Tostudytheef- fectsofanm~niaandorganicsolventsonhtestructurestabiliyt ofhtecatalyst，51 —1sampleSweredeliberatelypretreated underseverecondifi0nsinammoniasolutionwiht orwihtoutorgna icsolventsnadcharacterizedwiht SEM ，XRD，兀 1R， Uv—visreflectancespectroscopy，etc．Theresultsrevealedhtatammoniatendstodestroyhtecrystallitesize，crystalliniyt aJ1dTi—containingacfivesitesofrS一1，buthtepresenceoforgna icoslvents remrakablylimits htisdamagingeffectof aII1InOnla ． Keywords：ammoximation