热循环吸附法(TCAP)分离氕、氘研究.pdfVIP

热循环吸附法(TCAP)分离氕、氘的研究 钱晓静，罗德礼，黄国强，熊义富，雷强华 (表面物理与化学国家重点实验室，lat)Jl牮i绵阳市718信箱35分箱，621907) 摘要：本文对TCAP全回流模式和生产模式下的氕一氘分离实验进行了研究。全回流模式下，主要考核了初始进料比、冷 d热循环温度、进料位置对分离效果的影响。结果表明，从分离柱中点进料时，初始进料比相对越大、冷／热循环温差越大， 分离效果越好；而从回流柱进料时，分离效果更好。几组实验中，从回流柱视始进料90％、冷／热循环温度分别为 56C／290C的一组效果最好。生产模式下，由于分离柱中气阻较大，影响氕、氘的分离效果，这部分实验还有待继续进行。 关键词：TCAP；氢同位素；分离；全回流模式；生产模式 热循环吸附法(ThermalCyclingAbsorption 与其他工艺相比有很多优点：分离能力强、分离速度快、效率高、不产生过渡气体、氢滞留量少、主系 统体种小、操作简单、实际成本低、自动化程度高、容易规模生产掣2。引。 TCAP的操作模式有全回流和生产两种弘。J。全回流模式时，系统中的气体在分离柱和回流柱 (Plug-FlowReverser，简写PFR)之间反复进出循环，不取气、不进料，涉及到两个步骤：冷却分离柱、 气体从PFR转移至分离柱，加热分离柱、气体从分离柱转移至PFRl4。5J。其目的是经过多次冷／热循环后， 使分离柱内建立稳定锋锐的浓度分布，馒可进入生产模式，开始一种半连续的同位素分离模式【6l。生产 模式在上述全回流模式的基础上，还增加了两个操作：产品气和尾气提取、原料气输送，输送的原料气 量与从分离柱中提取的气体量相等Ⅲ。本文对TCAP分离氕-氘的两种操作模式进行了研究。 1 实验 1．1实验原理 TCAP是一种依赖于金属氢化物来进行氢同位素分离的系统，一般使用涂钯硅藻土(Pd／I)作为分 离材料。Pd其有非常大的氢同位索效应，且其同位素效应随温度变化而变化，温度越高，同位素效应越 小，而温度越低，同位素效应越大。TCAP原理上利用了钯的氢同位素效应以及同位素效应与温度之间 的关系。TCAP的操作由半周期冷却循环和半周期加热循环构成。冷却时，分离柱中的钯吸附从PFR流 入的氢同位素气体，较轻的伺位素被Pd优先吸收，同时，气相中的同位素与固相中的同位素发生置换， 则较重的氚远比氘和氕移动的快，于是便形成了氚浓度沿分离柱长度方向的浓度梯度分布FJ。加热时， 气体从钯氢化物中解吸出来，柱内压力升高，气体从分离柱流向PFR，因同位素效应随温度升高而明显 减弱，加热时将部分抵消冷半周所获得的分离效果，则柱内的浓度梯度分布有所下降，但在热半周结束 时仍然存在一定的浓度梯度，所以每次全循环后仍然保留有一定的纯分离效果，多次循环后，氚就浓集 于柱的一端，较轻的同位素富集于另一端肛峨¨J。 氢同位素的分离系数定义为： 1丝!亡楚．：!!!里!亡邑 口：!!!坚!芝邑：12 (T／H)尾气(D／／-／)尾．t(T／D)尾^t 1．2实验装置 TCAP主要由原料气进料系统、分离柱系统、分离柱加热／冷却系统、产品气和尾气提取系统以及一 些子系统组成¨，¨。 ， 进料系统的原料气引入口一般设在分离柱中部。 分离柱系统由一个能加热／冷却的分离柱和一个PFR组成，运行时氢同位素气体在两柱间来回移动。 295 吸氢量约27016ml(STP)；匿流柱为空桂。 分离柱加热／冷却系统主要完成对分离柱的交替加热和冷却功能。加热系统是通过在分离械外围设 有包套的电磁感应线圈，采用中频电磁感应加热，功率可随温度和时间的嫠求进行调节；冷却系统采用 强制风冷装嚣或最扇，冷却方式可视温度和时闻的要求进行谓第。 产品气和尾气提取系统分别设在分离柱两端，其中尾气端与匿流柱在嚼一端。 本装置中还配套了数据采集与自动控制系统。 床 回流柱 瑟