银在碳纳米管上的吸附行为和其热力学研究.pdfVIP

银在碳纳米管上的吸附行为及其热力学研究 邱介山“．高占明1，韩梅2，崔丽钧2， 肖 光2 f1．允连理T大学碳素材料研究室暨大连理工大学纳米材料科学研究中心，大连116012： 2．足连理T大学化1=学院基础化学实验中心。大连116024) 摘要：县有独特结构和性质的碳纳米材科对金属离子显示出优异的吸附性能。本文研究了浓硝酸氧化处理对 碳纳米管柏结构、表面性质的影响考察r碳纳米管的结构和表面性质以及pH值等各种参数对银离子在碳纳米 管I‘吸附的影响．研究r银离子在氧化碳纳米管上的吸附热力学并获得了相关参数．发现：氧化处理后的碳 纳米管对银离子有报强的吸附能力：银离子在碳纳米管匕的吸附是一个放热、自发的过程。其中涉及数种机 制。 关键词：碳纳米管，吸附。银离子．热力学 随着经济的快速发展，环境问题日益严重，尤其是水质恶化威胁着人类的健康，如何保 护水体和治理污染已成为当前热门话题之一。水体中的主要污染物是有机物和重金属离子。 其中重金属离子的毒性较大。有些属于致癌、致畸、致基因突变的剧毒物质。大部分重金属 离子只能改变形态或转移、稀释、积累，却不能降解，因而危害极大。传统的废水处理方法 很多，吸附法是得到广泛应用的一种方法，所用的吸附剂基本上是活性碳。 碳纳米管作为碳家族的新成员，自从1991年被发现以来就引起人们的极大关注。碳纳米 管独特的结构特征使其在众多领域里显示出诱人的应用前景。近年来，碳纳米管在环境领域 的鹰剧研究也日益增多：首先碳纳米管被用来吸附戴奥辛，表现出较好的吸附性能，紧接着 李延辉等人将碳纳米管用作吸附剂去除水溶液中的氟、铅、镉、铜等重金属离子，取得了较 封的效果11J。但迄今为IP，用碳纳米管处理重金属银离子来见报道。 本文考察了浓硝酸氧化处理对碳纳米管的结构、表面性质的影响，研究了碳纳米管的物 理性质、表面官能团性质、pH值及吸附平衡浓度等参数对银离子在碳纳米管上的吸附行为之 影响，研究了银离子在浓硝酸氧化后的碳纳米管上的吸附热力学并获得了相关的热力学参数， 初步探讨银在氧化碳纳米管上的吸附的机理。 1实验部分 1．1吸附剂 原料碳纳米管购自深圳市纳米港有限公司。碳纳米管在1200c下的浓硝酸中回流氧化4h， 然后甩去离子水洗至中性，过滤、烘干即得到氧化后的碳纳米管。 lo实验过程 用透射电镜研究碳纳米管样品的形貌和结构：用低温N2吸附法获取其BET比表面积及孔 结构等信息：用FT-IR技术研究其表面性质；用口H漂移的方法测定碳纳米管样品的pHrzc值 卅，用Unicorn 969型原子吸收光谱仪测定水溶液中的银离子浓度。所用的硝酸银溶液(I000 l坞皿是用二次蒸馏水溶解硝酸镊(分析纯)翻得的，将此溶液进一步稀释gp得到不同浓度的 溶液；将吸附量对应平衡浓度作圈得出不同温度条件下的吸附等温线．其中银离子的吸附量 由其初始浓度和平街浓度的差值计算得到。加0．2 mL含银约3呲的溶 g的碳纳米管到100 液中来考察不同pH值对吸附的影响。pH值用稀硝酸和稀氢氧化钠调节。 2结粜与讨论 2．1碳纳米管的删、BET衰征 图1是原始碳纳米管和氧化碳纳米管TEM照片。由圈1可见，碳纳米管都是弯曲的， 外径约40-60nm．内径约勾5-15nm，长度从数酉纳米到数微米不等。氧化后，碳纳米管的形 貌没有明显的变化，表明氧化处理没有破坏碳纳米管的结构；与原始碳纳米管相比，氧化碳 纳米管的比表面积、孔窖和平均孔径都有所增加，但增加的量不是很犬。 ‘通讯联系人：卑小山 男 19甜年生教授博士生导师．电话：D411嬲3901，E-雎i1：血酗熟妇妇画‰皿 图1a)原始碳纳米管和b)氧化碳纳米管TEM熙片 TEM Mtheoxidized∞ images as-grown觚and Fig．1 ofa)the 2．2碳纳米管的Fr-IR表征 圈2是原始碳纳米管和氧化碳纳米管的FF-IR谱圈。由如图2可见，经浓硝酸氧化处理后 碳纳米管的表面出现很多官能团。原始碳纳米管具有如下典型的特征峰： C-O伸缩振