基于动态组合化学的金属离子传感和信号放大.pdfVIP

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2017-08-13 发布于安徽
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2010年微纳尺度分离和分析技术学术会议暨第六届全国微全分析学术会议基于动态组合化学的金属离子传感与信号放大贺文彬, 赵劲松, 詹莹, 江云宝* 厦门大学化学化工学院化学系，厦门361005 E-mail: ybjiang@xmu.edu.cn 摘要：动态组合化学 (Dynamic Combinatorial Chemistry)[1]是组合化学的新兴分支之一，利用可逆反应构建动态组合化学库，库中各组分在不同的温度、酸度和靶标存在下能够相互转变。亚胺席夫碱体系在动态组合化学中的研究较为广泛，该动态体系的组分之间能发生胺交换过程，进一步生成热力学更稳定的产物。前期研究表明，由于脂肪胺氮原子较芳香胺氮原子亲核能力更强，脂肪亚胺较芳香亚胺更稳定，在动态组库中处于优势产物[2]。常规研究通常借助质谱 (MS) 、高效液相色谱 (HPLC) 、核磁 (NMR) 等手段定性、定量检测动态组库中某一个组分的生成和含量[3]。我们构建了一个简单的亚胺席夫碱动态体系，应用吸收光谱研究了二价过渡金属离子存在下，席夫碱各动态组分之间的相互转化。实验表明，金属离子的循环催化作用极大促进了脂肪亚胺向芳香亚胺转换；微量金属离子的引入，亦能使动态过程的反应速率和转化率发生显著变化，进而增强了转换过程中的光学信号输出，达到信号放大的目的。 N N metal ions N N Cycle Catalysis N N N H N NH 2 2 N Scheme 1. Proposed catalysis mechanism Figure 1. Absorption spectra (a) and spectral output at 385 nm (b) of dynamic combinatorial system under different reaction conditions after 5 minutes. 关键词：动态组合化学金属传感循环催化信号放大参考文献： [1] J.-M. Lehn Chem. Eur. J. 1999, 5, 2455-2463. [2] N. Giuseppone, J.-L. Schmitt, E. Schwartz, and J.-M. Lehn. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 5528-5539. [3] H. Y. Au-Yeung, G. Dan Pantos, and . K. M. Sanders. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 16030–16032. 感谢国家自然科学基金的资助。