载钯硅藻土的制备和吸放氢循环性能研究.pdfVIP

载钯硅藻土的制备及吸放氢循环性能研究 陈伟，李慎兰，罗刚，韩兴博，陈德敏，刘实，杨柯 10016) (中国科学院金属研究所，辽宁沈阳，1 钯是室温范围内氢同位素分离因子最高的储氢金属，因此作为氢同位素分离 材料得到了广泛的研究和应用。纯钯在多次吸放氢循环后由于内应力作用导致粉 化，进而影响其吸氢量和动力学性能，更重要的是在同位素分离过程中粉化的钯 颗粒会导致热阻和气阻增大，影响分离系统的分离效率和工作稳定性。应用中多 采用多孔载体与纯钯制备成复合材料，以多孔载体缓冲吸放氢循环过程中的内应 力，抑制粉化，同时增加氢与钯的接触界面，提高反应速度。本文以硅藻土为载 体制备出钯／：硅藻土(ad／K)复合储氢材料，研究了其结构特点及储氢性能，并进一 步考察了经2000次吸放氢循环后的性能变化。 实验以60．80目硅藻土颗粒为载体，采用PdCl2溶液以浸渍还原法制备了载 钯硅藻土样品。采用X射线荧光、X射线衍射(Ⅺ①)进行了钯含量及物相分 析，采用扫描电镜(SEM)及X射线能谱对形貌和钯的分布状态进行了观察和 分析，采用自行设计的储氢性能综合测试系统对吸放氢性能进行了测试，并与纯 了2000次吸放氢循环，并将循环前后样品形貌及储氢PCT性能、动力学性能进 行了对比分析。 实验结果表明，实际得到的Pd／K样品中钯含量为39．7mass％，接近原料配比 的目标含量(40mass％)。Pd／K中只有Si02和纯钯相，未出现其他杂质结晶相， 钯颗粒分布于硅藻土层片结构的空隙处，粒径为1-5I_tm。与纯钯吸放氢PCT曲 线比较，初始活化后Pd／K的吸氢平台长度变短，在相同饱和吸氢压力下吸氢容 量降低，吸氢平台压比纯钯样品明显升高，放氢平台压接近纯钯样品，吸放氢平 20秒内吸氢容量可达总吸氢量的95％。2000次恒温循环后吸氢容量与初次活化 后相比没有改变，PCT曲线中吸氢平台压有所降低，放氢平台压升高，吸放氢滞 36 后减小，动力学性能改善，在相同条件下15秒内吸氢量可至总容量的95％。SEM 观察表明，2000次循环后钯颗粒以粉化的亚微米粒子分散在原位，硅藻土颗粒 没有变化。对循环后的样品进行筛分后称量，结果表明，3．6mass％的Pd／K粉化 至80目以下。结合SEM观察可知，粉化主要源自于硅藻土表面钯颗粒的细化脱 落。 37