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DNA．Ag纳米簇的合成及生物传感研究 摘 要 由几个到几十个原子组成的贵金属纳米簇由于强烈的电子限域效应而产生像分 子那样的电子能带结构，其光／电性质受到纳米簇尺寸的显著影响。近年来，以脱氧 光标记物，已在生物标记、生物／化学传感等诸多领域得到了广泛应用。研究银纳米 簇与DNA之间相互作用及碱基序列对Ag纳米簇性质的调控作用已成为近几年来国 际上比较活跃的研究领域之一。本论文采用多种方法研究了银纳米簇对单核苷酸多态 用；以及DNA碱基堆叠诱导的偶极矩变化对银纳米簇光学性质的影响。主要研究内容 如下： 性银纳米簇，通过荧光光谱、紫外可见吸收光谱等表征方法研究了银纳米簇对单核苷 酸多态性(SNP)的识别作用。实验结果表明：荧光性银纳米簇能选择性地在DNA 脱碱基位点生成，且其荧光性质受脱碱基位点碱基序列的强烈影响。脱碱基位点对面 碱基为胞嘧啶(C)，侧翼碱基为鸟嘌呤(G)时表现出最强的荧光发射，从而可以实现 对SNPs的原位检测。此外，与以前的SNPs检测方法相比，此方法的优越性在于高 度的选择性及显著的荧光增强识别能力，这为SNPs的检测提供了一种更简便、快速、 有效的方法。 2．采用单链及双链DNAs为载体，以NaBH4为还原剂合成银纳米簇，通过荧光 稳态、荧光寿命、紫外可见吸收光谱、透射电镜、DNA熔点测定等表征分析方法研 机理进行了探讨。实验结果表明：在DNA．Ag纳米簇的形成过程中或形成后加入M92+ 簇，M92+不仅可以调制荧光强度，还可以调制荧光峰的位置；对于以双链DNAs I 摘要 化。表明M矿在DNA骨架的结合影响碱基与Ag纳米簇的结合能力及结合作用方式。 还原剂合成银纳米簇，通过改变脱碱基位点侧翼碱基的临近碱基序列，采用荧光稳态、 荧光寿命、DNA熔点测定，Job’S plot等表征分析方法研究了DNA碱基堆叠性质对银 纳米簇尺寸及荧光性质的影响，并对其机理进行了讨论。实验结果表明：当银纳米簇 所处的微环境不变而改变微环境的临近碱基时，银纳米簇的尺寸不发生变化，改变实 验过程中所加Ag+的浓度也不会影响纳米簇的大小。在脱碱基位点形成的纳米簇为 嘌呤(G)的改变发生红移，而且红移程度与DNA碱基的堆叠方向密切相关。最易被 氧化的鸟嘌呤(G)的电子偶极矩能稳定激发态的荧光银纳米簇，从而发射波长红 移。 关键词：银纳米簇；荧光调制作用；含脱碱基位点DNA；单核苷酸多态性 II STUDI ES0NFORMATl ONANDBl OSENSI NG0FFLUORESCENTSI LVER NANOCLUSTERSTEMPLATEDBYDNA ABSTRACT Noblemetalnanoclustersofseveraltotensofatomsbehavelikeamolecule composed withdiscrete bandstructuresduetotheir in confinedelectronmovementa energy very small of noblemetalnanoclustersare affected space．Theopticalproperties dramaticallyby their silver become sizes．Recently,DNA-templatednanoclusters(AgNCs)haveemerging setsof for