镧硅磷酸铝分子筛的合成及表征.pdfVIP

2.2.3 红外光谱（FT-IR ） 22 2.2.4 比表面积（BET ） 22 2.2.5 差热-热重分析（TG-DTA） 22 2.2.6 透射电镜（TEM） 22 2.2.7 表面酸性测定 22 第三章 结果与讨论 23 3.1 催化剂的合成 23 3.1.1 晶化温度的影响 23 3.1.2 晶化时间的影响 24 3.1.3 体系pH 值的影响 26 3.1.4 晶种的影响 28 3.1.5 模板剂用量的影响 29 3.1.6 硅铝比的影响 31 3.1.7 搅拌的影响 32 3.1.8 有机模板剂种类对 LaSAPO 晶相形成的影响 33 3.1.9 小结 34 3.2LASAPO 分子筛的表征及特性 35 3.2.1 组成分析 35 3.2.2XRD 粉末衍射数据分析 35 3.2.3 红外光谱分析 36 3.2.4 热分析 37 3.2.5 比表面积（BET ） 40 3.2.6 透射电镜（TEM）/EDS 能谱 40 3.2.7 表面酸性测试 42 3.3LASAPO 催化剂的酯化性能及单因素分析实验 46 3.3.1 酸醇物料配比对乙酸转化率的影响 46 3.3.2 反应体系温度对乙酸转化率的影响 48 3.3.3 反应时间对乙酸转化率的影响 49 3.3.4催化剂焙烧温度对乙酸转化率的影响 49 3.3.5 带水剂用量对乙酸转化率的影响 50 3.3.6 催化剂用量对乙酸转化率的影响 51 3.3.7 不加催化剂时乙酸随反应时间的转化率 53 3.3.8 催化剂使用重复性考察 54 3.3.9 折光率的测定 55 3.3.10 小结 55 第四章 结论 57 4.1 结论 57 4.2 展望 58 参 考 文 献 59 致 谢 64 作 者 简 介 65 引 言 沸石分子筛是一类具有奇妙孔道结构和独特晶体化学性质的含水骨架状硅（铝） [1] 酸盐多孔矿物晶体材料 。因其独特的晶体结构和性质，沸石分子筛不仅具有可预 测的高效的分子筛分功能，还具有离子交换性，吸附性和催化性等众多的优异性能。 以沸石为基础的催化剂是最具工业价值的催化剂。目前，在石油化工生产中，作为 环境友好的高效催化剂，沸石分子筛[2-5]正逐步取代目前工业上常用的硫酸、氢氟酸 和三氯化铝等具有强腐蚀性的液体酸催化剂，在许多化工过程中得以应用。沸石催 化技术已经成为石油化工的技术核心，对石油工业的发展具有举足轻重的作用。20 世纪 60 年代，沸石分子筛催化剂用于催化裂化，不仅带来了惊人的经济效益，而且 有力地促进了催化裂化技术的突跃性发展。 天然沸石分子筛可以用 M O ·Al O ·mSiO ·pH O(M ：金属阳离子或有机阳离子； 2 n 2 3 2 2 n ：金属阳离子的价数；m ：SiO2 克分子数；p ：水的克分子数)来表示，从 1756 年 发现沸石开始人们就没有停止过对它的研究。1954 年美国联合碳化公司首次开发出 了合成沸石分子筛。1982 年该公司又开发出了非硅铝骨架的新型分子筛，即多孔性 [6] 结晶磷酸铝（AlPO ）系列分子筛 。但是由于这种分子筛的骨架呈电中性，不具有 4 离子交换性能，且表面酸性很弱，故在应用方面受到限制。1984 年 Lok[7-8]等人将 Si 引入AlPO4 系列分子筛骨架中，合成出一系列硅磷酸铝（SAPO-n）分子筛，是继 天然沸石、ZSM-5 为代表的合成分子筛后的第三代分子筛。该系列分子筛中有些在 拓扑结构上与沸石或 AlPO4 相关，其它则具有新型结构。SAPO-n 可看作是硅取代 进入部分磷酸铝骨架中而形