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热干燥过程中褐煤物化结构演变及其对提质煤水分复吸影响.pdf 101页

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1------------------------------ 太原理工大学博士研究生学位论文 ㈣Ⅷ舢…川川洲…川舢0 热干燥过程中褐煤物化结构的演变及其对提质煤水分复吸的影响 摘要 我国褐煤资源储量相对丰富,但因其高的水分含量一直没有得到大规 模开采和有效利用,常规热提质褐煤容易复吸水分也成为褐煤有效利用的 瓶颈。基于典型褐煤在干燥及复吸过程中的物化结构性能变化等相关行为, 通过改善褐煤表面活性、抑制提质煤水分复吸能力的基础理论研究,为褐 煤资源合理转化提供理论支撑。 本论文以国家重点基础研究发展计划(973)项目研究课题统一使用的 中国内蒙古锡盟褐煤为主要研究对象,辅以霍林河褐煤,在固定床反应器 上考察其干燥特性,分析干燥气氛、干燥温度和时间、煤样粒径对褐煤干 燥行为的影响,并利用课题组自行设计的微波热重分析仪考察微波处理和 常规热处理下褐煤干燥特性,分析热效应及非热效应处理条件下褐煤干燥 行为的差异;在恒温恒湿箱中对不同条件下提质褐煤的复吸行为进行系统 考察,利用扫描电镜、氮吸附、原位漫反射红外光谱仪和化学滴定等方法 对干燥过程中褐煤表面的物理、化学结构变化进行表征,并且与提质褐煤 的水分复吸行为进行关联;利用卤素快速水分测定仪进行褐煤干燥动力学 实验,优化霍林河褐煤适宜的干燥动力学模型、计算干燥过程的活化能; 并利用动态水分吸附仪分析提质褐煤的水分复吸动力学,计算复吸过程中 释放的热量和复吸活化能,并且与复吸的水分类型进行关联,得到以下主 要结论: (1)温度、时间、环境气氛等热处理条件和煤样粒径大小是影响褐煤 干燥行为的主要因素,褐煤中水分的脱除效率随着干燥温度和时问的增加 而升高,含水量趋于平衡时的脱水量随之不断加大。干燥气氛因本身的物 理化学性质不同,对干燥过程的影响不同:氮气的导热系数较大,相应褐 2------------------------------ 太原理工大学博士研究生学位论文 煤的干燥效率较高;空气气氛中的氧使褐煤表面发生氧化加速了褐煤中水 分的逸出,但是在较高的热处理温度下,氧化反应反而降低了褐煤的干燥 效率;COz分子的溶胀作用使褐煤表面发生膨胀龟裂现象,提高了相同条件 下褐煤的干燥效率。煤样粒径越大,比表面积越小,从而减小了煤样和传 热介质的接触面积,使得褐煤的干燥效率越低。 (2)相同升温速率条件下,相比于常规的热处理,微波处理煤样的干 燥效率明显增大,当微波处理的褐煤中水分几乎完全脱除的时候常规热处 理仅仅脱除了75%的水分;褐煤的脱水效率随着微波功率的增大而增加, 但是在560W以后再增加微波的功率,褐煤脱水率增加的幅度减小,此时 微波辐射对褐煤脱水的促进作用达到最大。 (3)褐煤原煤中的孔隙结构以介孔为主,且在干燥过程中,较低温度 下大孔结构发生坍塌也演变为介孔,随着干燥过程的进行,褐煤的孔结构 坍塌逐渐显著,在140℃条件下当干燥时间为50min时,孔结构的坍塌 现象突然加剧随后减弱。在氮气、氩气和空气气氛下,提质褐煤的比表面 和孔体积都有所降低,相比于氩气气体,氮气气氛下褐煤表面孔结构的变 化更明显,空气气氛中的干燥过程会伴随褐煤表面的低温氧化过程,释放 出热量,从而提高了褐煤表面的热处理温度,增加了褐煤表面孔结构的坍 塌过程;C02气氛下的干燥过程,除了发生了孔结构的坍塌过程以外,C02 气体对于胶体性质的褐煤表面的孔径还具有溶胀作用,对褐煤中的所有孔 隙的孔径均有增大的作用。 (4)褐煤中的含氧官能团主要包括,酚羟基、羰基、羧基、羧酸盐,在 氩气气氛中干燥时,当温度高于160℃,羧基首先发生分解,干燥温度高 于200℃可以看到羰基和酚羟基的明显分解,而且羰基的分解速度大于酚 羟基,不同官能团分解速率的顺序为COOH>C=O>一0H>COO一。 (5)褐煤原煤在不同温度下的干燥曲线经历了干燥速率的升速、恒速 3------------------------------ 太原理工大学博士研究生学位论文 和降速三个阶段,用三项扩散模型可以较好地描述褐煤低温等温干燥过程, 褐煤中不同类型水分的含量直接影响干燥过程活化能的大小。典型地,阳二H kJ/mol。 褐煤干燥时平均脱水活化能约为25 (6)提质褐煤复吸的水分与干燥过程中脱除的水分没有对应关系,提 O.44。

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