沸石负载复合氧化物粒子电极的制备及其电催化活性.pdfVIP

第 ３７卷 第２期 北京化工大学学报（自然科学版） Ｖｏｌ．３７，Ｎｏ．２ ２０１０年 ＪｏｕｒｎａｌｏｆＢｅｉｊｉｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ（ＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅ） ２０１０ 沸石负载复合氧化物粒子电极的制备 及其电催化活性 辛岳红　魏　刚　魏云鹏　金广见　施　亮 （北京化工大学 化工资源有效利用国家重点实验室，北京　１０００２９） 摘　要：以经预处理的沸石为基体，采用溶胶 －凝胶法制备了以Ｓｎ和 Ｔｉ组成的双组份氧化物为负载层的新型粒 子电极。ＳＥＭ、ＸＲＤ、ＥＤＳ的表征显示，Ｔｉ和Ｓｎ的氧化物薄膜以高度分散的形态沉积于沸石孔道内。电催化活性的 测定结果表明，Ｓｎ与Ｔｉ的物质的量比、溶胶的ｐＨ值、膜的热处理温度是影响粒子电极催化活性的主要因素，当 ｎ（Ｓｎ）∶ｎ（Ｔｉ）为０１，溶胶的ｐＨ值为３，膜的热处理温度为４５０℃时，复合金属氧化物粒子电极的催化活性最高，所 构成的电催化反应器对抗生素废水的 ＣＯＤＣｒ去除率达 ８９％以上，电流效率为 ７４３７％，每 ｋｇＣＯＤ能耗为 １８２４ ｋＷ·ｈ。 关键词：沸石；粒子电极；电催化氧化；废水处理 中图分类号：Ｘ７０３１１ 引　言 北京化学试剂公司；无水乙醇，分析纯，北京化工厂； 沸石，大连吸附剂厂。 与传统的二维电极反应器处理难降解有机废水 １２　主要仪器及设备 相比，以粒子电极为第三电极的三维电极反应器能 ＷＹＫ３０３Ｂ２直流稳压电源，扬州东方集团有限 极大扩展电极表面积，加快传质速度及反应速度，提 公司；７９１型磁力加热搅拌器，江苏省金坛市荣华 高电流效率和时空效率［１－５］。 仪器有限公司；ＣＯＤ消解仪，哈希公司；７２１分光光 已报道的用于废水处理的粒子电极主要有活性 度计，上海精密科学仪器有限公司；ＳＸ２１３马弗炉， ［６］ ［７］ ［８］ 炭 、ＰｂＯ 、钛泡沫颗粒上涂覆掺 Ｓｂ的 ＳｎＯ 、 ２ ２ 北京电炉厂，带程序自动升温装置；Ｓ４７００型扫描电 ［９］ Ｅｂｏｎｅｘ（一种陶瓷）上涂覆 ＲｕＯ 或 ＳｎＯＳｂＯ 、 镜，ＴＮ４７００Ｘ射线能谱仪，日本 Ｈｉｔａｃｈｉ公司；Ｄ／ ２ ２ ２ ３ Ｐｔ和 Ｎｉ沉积于Ｅｂｏｎｅｘ载体上［１０］、炭黑粉末上担载 ｍａｘ２４００型Ｘ射线粉末衍射仪，日本 Ｒｉｇａｋｕ公司。 ［１１］ ［１２］ ＳｎＯＳｂ 和活性炭负载 ＣｅＯＳｂＯ 等。当前 １３　实验方法 ２ ２ ２ ３ 三维电极处理有机废水仍面临电流效率低、能耗高 选用粒径０５～１ｃｍ的天然丝光沸石作为粒子 ［１３］ 的难题。Ｓｔｕｋｉ 研制的复极式平板电解槽处理含 电极载体。实验前，将沸石用蒸馏水反复冲洗后浸 酚废水，电流效率为４０％，每ｋｇＣＯＤ电耗４４ｋＷ·ｈ，达 泡 １２ｈ，解析吸附在载体上的杂质，然后于 １００℃下 到了较高水平。 烘干，密封保存备用。 本文以多孔沸石为基体，通过负载掺杂 Ｓｎ的 采用溶胶 －凝胶法制备双组分负载型粒子电 ＴｉＯ，制成一种电催化活性较高的粒子电极。 极。以ＳｎＣｌ·５ＨＯ为 Ｓｎ源，钛酸四丁酯为 ＴｉＯ