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等温吸附Langmuir_and_Freundlich_isotherms幻灯片
* * 12.5.2 等温吸附 1. 吸附量(adsorption quantity) ? ●定义 吸附达平衡后,单位质量吸附剂吸附的吸附质的物质的量,或吸附的气体吸附质的体积(换成273.15K、101.325kPa标准状况体积) 如吸附剂质量为m,吸附达平衡被吸附气体物质的量为x,或标准状况下体积为V,则有 ?=x/m 或 ?=V/m ●影响因素 相同吸附剂和吸附质,?与温度及平衡压力有关 ?=f(T、p) 三个变量,常固定其中一个,测其它两个变量关系,恒温反映吸附量与平衡压力之间关系的曲线,称吸附等温线 2. 吸附等温线 (1)吸附等温线的类型 五种类型 ?/[?] p/[p] (I) (II) (III) (IV)(V) 类型I仅单分子层吸附,如氨在血碳上的吸附或低温时氧在硅胶上吸附;II多分子层吸附,常见,如低温时氮在硅胶或铁催化剂上的吸附;III发生了毛细管凝结现象,如溴在硅胶上的吸附;IV与II相似,但孔容有限,如苯在氧化铁上的吸附;V与III相似,但孔容有限,如水蒸气在活性炭上的吸附 (2)单分子吸附等温线 例,不同温度下,氨在木炭上的吸附等温线 (a)压力一定,温度高,吸附量低。 ?/[?] III -23.5℃ 随温度升高,吸附能力渐降。同吸 II 0℃ 附放热一致 30℃ (b)温度一定,吸附量随压力升高增 I 80℃ 加。低压,吸附量与压力正比(线段I); p/[p] 压力升高,吸附量增加趋势渐小(Ⅱ);压力增到一定程度,吸附量不随压力而变(Ⅲ)。吸附已达到饱和。水平线对应的吸附量,称饱和吸附量 12.5.3 等温吸附式 1. 弗罗因德利希(Freundlich)经验式 ●形式 Γ=x/m=kpn 式中,m为吸附剂质量,x为被吸气体物质的量或指定状态下的体积;n和k是两个经验常数 ●讨论 ——取对数,得 1g(Γ/[Γ])=1g(k/[k])十nlg(p/[p]) 意义:以1g(Γ/[Γ])-lg(p/[p])作图,得一直线,斜率n,截距(1g(p/[p])=0处)lg(k/[k])。可求k和n ——可较好地用于单分子层吸附,特别是中压范围内 ——形式简单,计算方便,应用广泛。但式中的常数没有明确的物理意义,不能说明吸附作用的机理 2. 单分子层吸附理论(1916年,Langmuir,1932获奖) ●理论要点 (1)单分子层吸附 不饱和力场范围相当于分子直径(2~3)×10-10m,只能单分子层吸附 (2)固体表面均匀 表面各处吸附能力相同,吸附热是常数,不随覆盖程度而变 (3)被吸分子相互间无作用力 吸附与解吸难易程度,与周围是否有被吸附分子无关 (4)吸附平衡是动态平衡 气体碰撞到空白表面,可被吸附,被吸分子也可重回气相而解吸(或脱附)。吸附速率与解吸速率相等,即达吸附平衡 ●公式推导 设:k1及k-1——吸附与解吸速率常数;A——气体;M——固体表面;AM——吸附状态 k1 A(g)十M(表面) == AM k-1 设:θ——固体表面被覆盖的分数,称覆盖率,即 θ=已被吸附质覆盖的固体表面积/固体总的表面积,则 (1-θ)——固体表面上空白面积的分数 以N——固体表面有吸附能力总晶格位置数,简称吸附位置数。吸附速率与A的压力p及固体表面空位数(1-θ)N正比,所以 吸附速率=k1p(1—θ)N 解吸的速率与表面被覆盖吸附位置数,或θN成正比 解吸速率=k-1θN 达吸附平衡时, k1p(1—θ)N =k-1θN 可得兰式 θ=bp/(1+bp) 式中,b=k1/k-1,称吸附系数,与吸附剂、质本性及温度有关。b愈大,吸附能力愈强,b有压力倒数的量纲 ●讨论 ——以Γ代表覆盖率为θ时吸附量。低压力下,θ随压力上升而增加,压力足够高,气体占满表面时,θ趋于1,吸附量不随压力上升而增加,达吸附饱和状态,对应的吸附量称饱和吸附量,以Γ∞表示。因是单分子层吸附,故 θ=Γ/Γ∞ 兰式可写成 Γ=Γ∞?bp/(1+bp) 1/Γ=1/Γ∞+1/(bΓ∞p) 意义 以[Γ]/Γ对[p]/p作图,得一直线,斜率[bΓ]/(bΓ∞),截距[Γ]/Γ∞,截距/斜率=([Γ]/ Γ∞)/{[bΓ]/(bΓ∞)}=b/[b] ——若知Γ∞及被吸附分子截面积A,可计算吸附剂比表面
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