超声辅助液相后合成Ti-SBA-15催化剂表征和其在丙烯环氧化中性能.pdf

石 油 化 工 2012年第41卷第3期 PETR0CHEM ICAL TECHN0L0GY ·265 · 超声辅助液相后合成Ti—SBA一15催化剂的表征 及其在丙烯环氧化中的性能 刘红梅，张明森，柯 丽 (中国石化 北京化工研究院，北京 100013) [摘要 ]以全硅介孔分子筛SBA一15为载体，以钛酸四异丙酯为钛源，在超声辅助条件下采用液相后合成方法制备了Ti—SBA一 15催化剂 ，并借助XRD、N，吸附、TEM和uv—Vis等表征手段研究了催化剂的结构特性。以过氧化氢异丙苯 (CHP)为氧化 剂，考察了Ti—SBA一15催化剂在丙烯环氧化反应中的催化性能。实验结果表明，在超声波的空化作用下，Ti原子更易于进入 SBA一15分子筛骨架中形成具有环氧化活性的四配位Ti物种 ，同时也有效减弱了后合成过程对SBA一15分子筛孔道结构的破 坏。与常规液相后合成方法相比，采用超声辅助液相后合成方法制备的Ti—SBA一15催化剂表现出更高的丙烯环氧化催化性 能，CHP转化率达到94．8％，环氧丙烷选择性达到96．5％，CHP的有效利用率达到91．5％。 [关键词]Ti—SBA一15催化剂；后合成；超声波；丙烯环氧化 ；环氧丙烷 [文章编号 ]1000—8144(2012)03—0265—07 [中图分类号 ]TQ426．94 [文献标识码 ]A CharacterizationofTi--SBA--15CatalystsPreparedbyUltrasonicLiquid--Phase Post—SynthesisandTheirPerformanceinPropyleneEpoxidation LiuHongmei，ZhangMingsen，KeLi (SINOPECBeijingResearchInstituteofChemicalIndustry，Beijing100013，China) [Abstract]Ti—SBA-15catalystswerepreparedthroughaliquid—phasepost—synthesismethod assistedbyultrasonictechnique，withsilicamesoporousmolecularsievesSBA一15asthesupport andtetraisopropyltitanateastheTisource．TheTi-SBA一15catalystswerecharacterizedbymeans ofXRD，N2adsorption，TEM andUV-Vistechniques．ThecatalyticperformancesoftheTi—SBA一 15catalystsinpropyleneepoxidationwereinvestigated，usingcumenehydroperoxide(CHP)asthe oxidant．Itwasindicatedthat，owingtoultrasoniccavitation，Tiatomstendtobeintroducedinto theframeworkofSBA一15molecularsievesandform tetrahedral—coordinatedTispecies，whichwas activeintheepoxidation．Additionally，ultrasonictechniquecouldeffectivelydecreasethedamage oftheporestructureofSBA一15molecularsievesduringthepost—synthesisprocess．Comparedwith theTi—SBA一15catalystobtainedbyaconventionalliquid-phasep