【精品资料最新版】【WORD格式论文底稿】某污染场地内土壤中钚的结合形态.docVIP

某污染场地内土壤中钚的结合形态 曾可1，金玉仁 1，吴王锁 2，韩朝阳 1, 王江 1, 张瑞荣 1 1 西北核技术研究所，西安（710024） 2 兰州大学，核科学与技术学院，放射化学与核化学研究所，兰州（730000） E-mail: yangzq8308@ 摘 要：某污染场地内的土壤，经湿法粒度分级后，利用改进后的 Tessier 连续提取法研究 各粒级中钚的结合形态，以评价土壤中钚的迁移性及再悬浮的危害。将钚与土壤的结合形态 分为可交换态，碳酸盐结合态，铁锰氧化物结合态，与有机物结合态及残渣态。结果表明， 大部分钚（73～96%）存在于有机结合态、残渣态中；0.1mm 粒级中，有机结合态及残渣 态中的钚含量随土壤粒度减小而增加，0.1mm 粒级中钚的各结合形态含量相近。可交换态 中钚含量极低（1%），表明钚在环境中的迁移性很弱。 关键词：污染土壤；钚；结合形态；粒度分级 中图分类号：X830 0 前言 元素周期表中，钚为仅次于钋的第二号极毒性元素。环境土壤中钚的主要来源为核武器 试验，核事故和乏燃料处理厂的泄漏等。总钚含量常用于评估土壤中钚的生物效应，很多国 家为污染调查、治理设计的指导方针、目标也以此为依据。总钚含量，尽管能反映因人类核 活动过程造成的土壤污染中钚的来源，受污染程度，但很难真实地评价钚的迁移程度和生物 效应。如核试验时，高温条件下释放出大量的钚铀污染物，其中不可溶的氧化钚，钚铀化合 物占主导地位，可迁移的钚含量极少［1］。因此，更为合理的评价方法为研究土壤中钚的存 在形态，以评价钚的潜在威胁。 环境土壤中钚的质量含量极低，因此即使采用放射性测量的方式也很难得到钚在土壤中 确切的化学形态，相比之下研究钚与土壤的结合形态显得更为实用。研究钚与土壤结合形态 的常用方法有三种：相关性分析、仪器分析、提取分析法。提取分析法中的连续提取法相比 其他方法更为简便，因此被广泛采用。其原理为考虑到钚与土壤结合的紧密程度及潜在的生 物效应等，假设钚与土壤的中特定的几类化合物结合（尽管到目前为止钚与土壤化合物结合 的机理尚不清楚），单一结合形态中的钚可通过特定的提取试剂将某一类化合物溶解而被释 放出来。常见的五种结合形态为：可交换态，碳酸盐结合态，与氢氧化物-氧化物，主要为 铁锰氧化物结合态，与有机物结合态及残渣态。其中可交换态中的钚易被雨水淋洗，具有很 强的迁移性。碳酸盐结合态中的钚易被生物吸收，具有很强的生物活性。铁锰氧化物结合态 及残渣态中的钚在自然条件下属于非生物活性。而有机组分中绝大部分为如腐殖质的大分子 化合物，极难被降解，因此有机结合态中的钚也可认为是非生物活性的。 钚与土壤的结合形态主要与其来源（初期形态）有关，并受土壤理化性质影响。H. Jimenez Napolesa 等人［2］利用连续提取法，对美国内华达核试验场内受化爆试验污染的土壤中钚的 结合形态进行了研究表明：90%以上的钚存在于有机结合态、残渣态中。周崇阳等人［3］利 用连续提取法研究了我国某退役核反应堆的各部位钚的结合形态：生产设备、储藏空间的泥 沙、墙面污染物中，70%以上的钚存在于残渣态中；金属管道、锈垢中，80%的钚存在于铁 锰氧化物结合态和残渣态中；地面污垢中，70%以上的钚存在于有机物结合态、残渣态中。 受俄罗斯 Mayark 乏燃料处理厂排污影响的河道、湖底沉积物，95%的钚存在于残渣态中［4］，  可交换态中钚的含量不足 1%。Skipperudu 等人［1］研究了白俄罗斯塞米巴拉金斯克核试验场 中试验点区域钚的结合形态：大多数试验点周边土壤，残渣态中的钚占 70%～90%，可交换 态的钚含量小于 1%。H．Amano 等人［5-7］研究了距切尔诺贝利核电站 30km 的森林土壤中 钚、镅的结合形态：表层土壤中与有机物结合的钚高达 87%，随土壤深度的增加而减少。 国内外对于各类钚污染及全球沉降土壤中钚的结合形态已有一定研究［８］。由于钚较难 迁移，所研究的对象一般是浅地表一定深度内的土壤，很多区域对浅地表的不同深度的土层 也进行了研究，而对土壤中各粒度内钚的结合形态鲜有报道。本文拟利用湿法筛分及重力沉 降装置，采用改进的 Tessier 连续提取法研究我国某污染场地内土壤各粒级钚的结合形态， 为假定的污染物减容后的核素迁移及再悬浮颗粒的潜在危害提供基础数据。 1 样品采集及粒度分级 1.1 样品采集 取样点为我国某钚污染场地内的土壤，土壤介质为砂壤，取样时间为 2003 年 6 月，取 样深度 30cm。样品在密封条件下混匀。 1.2 粒度分级 1.2.1 0.05mm 样品分级 称取约 2kg 样品（精确到 0.01g）置于 5L 烧杯中，加入 3L 去离子水浸泡。悬液在玻棒 间歇搅拌下用 KQ-250DE 型超声波清