新型双杂原子和两亲性β沸石的分解、表征及催化性能.pdfVIP

摘要 D沸石由于其具有独特的12元环三维孔道结构、热稳定性和水 热稳定性高以及抗酸性强等诸多优点，在石油化工中得到了广泛的应 用。诸多研究表明，在p沸石骨架中引入具有变价特征的过渡金属离 子，可以使其表现出更加优良的物理、化学性能和独特的催化特性。 尽管他们对含单一杂原子p沸石的合成与应用做了很多研究，展示了 该类沸石良好的工业应用前景，但目前实际投入工业应用的还很少， 其主要原因是沸石催化剂的催化活性有待进一步提高，制备成本有待 降低，调控沸石本身酸碱性以满足特定催化反应需要以及调节沸石催 化剂本身亲水或亲油性的理论与技术有待深入探讨。因此，在本文中 我们选择新型两亲性p沸石的合成、表征及催化陛能展开研究，为制备 新型工业催化剂打下基础。主要做了三个方面的工作，第一，探索了 新型双杂原子Ti—Co．p和Ti．Cu—p沸石的水热合成条件；第二，采用 十六烷基三甲基溴化铵(简称CTAB)对Ti—Co．p沸石表面进行修饰， 探针反应，考察了Ti—Co—p沸石的催化性能，并测定了两亲性 CTAB．Ti—Co．D沸石对环己烯水合反应的催化活性。 (1)Ti—Co一13沸石的合成、表征和催化性能 以白炭黑为硅源，四乙基氢氧化铵为模板剂，硫酸钛为钛源， 氯化钴为钴源，氟化铵为矿化剂，采用水热合成法在 沸石合成的因素。结果表明，按化学组成(物质的量比)nSi02：nCoO： 入了沸石骨架。在以H202为氧化剂的氧化苯乙烯的反应中，考察了 Ti—Co—p沸石的催化氧化性能，苯乙烯的转化率和苯甲醛的选择性分 别可达71．3％和93．4％。 采用CTAB对Ti—Co—p沸石进行表面修饰，制备出两亲性 测试结果表明，经过硅烷改性的沸石骨架结构没有被破坏，只是表面 引入了亲油性的烷基基团，在保持原母体沸石亲水性的同时，增强了 亲油性能。在环己烯水合相界面催化反应中，两亲性CTAB—Ti．Co．13 沸石表现出比母体沸石更好的催化活性。 (3)Ti．Cu一13沸石的合成及结构表征 沸石合成的因素。结果表明，按化学组成(物质的量的比)nSi02：nTi02： Ti．Cu．D沸石。 关键词：p沸石；合成；两亲性沸石；催化性能 ABSTRACT isa zeolitewith three—dimensional Dzeolitehigh—silica large—pore asthe wasinthe andfinechemical structure，it petrochemical acommonly used or becauseofitsacidresistanceand catalyst catalystsupport the and selectivity．Many catalystefficiencygood anti．coking，showing thattheintroductionof have characteristics studiesshowed price changed it metalionsinthezeolite canmake withtransition p framework，you excellent andchemical and exhibitsmore unique physical