晶态碳基低Pt催化剂的合成及其在燃料电池中的运用.pdfVIP

中文摘要 中文摘要 f㈣燃辨 直接甲醇燃料电池具有转换能量效率高，环境友好等优点，因而引起了人们 的广泛关注和大量研究。然而，阴、阳极催化剂性能较差是制约燃料电池商业化 的重要因素。阴极氧还原反应动力学缓慢，而催化剂多为高贵金属含量的高成本 催化剂，这必将会导致燃料电池的成本大大提高。因此，如何在减少贵金属用量 的同时，提高贵金属利用率及催化效率是当前的研究热点。由于石墨化碳材料优 异的电子传输和高稳特性、氮化钒(氮化钨)的类铂性质及高效的协同作用、多 孔结构在传质及吸附扩散等方面的优势，可以作为高性能燃料电池的催化剂载 体，具有重要的研究价值。基于上述分析，本论文的研究内容主要包括以下三个 方面： (1)以离子交换树脂为碳源，通过基团相互作用原理实现两种金属离子的 同时交换，后经过碳化与连续的氮化热解，制备出氮化钒／石墨碳复合体 (ⅥWGC)，作为高效的催化剂载体，能降低Pt的含量，节省成本。合成的低 Pt催化剂10％Pt-VN／GC具有优异的氧还原催化活性与稳定性，极限电流密度 为137．2 V，半波电位0．86V，优于商业Pt／C催化剂 mAmg-1，起始电位达1．0l 的性能，其氧还原反应路径是四电子过程。此方法简单、成本低，并具有普适性。 (2)以葡萄糖为碳源，采用溶胶辅助配位及持续热解法制备了氮化钒(氮 化钨)／多孔石墨碳复合体(Ⅵ、i伊GC、WN／PGC)，用作载体合成了低Pt含量的 催化剂具有更高的动力学电流密度和循环稳定性，且其氧还原反应途径是以四电 子转移过程进行的。 (3)通过对原位自生模板法合成石墨烯方法的改进，利用不同金属间活泼 性的差异，发展了牺牲模板法合成高效的Pt／graphene催化剂。该催化剂表现出 较好的氧还原和甲醇氧化催化性能，与商业PVC催化剂相比具有更高的电流密 度和稳定性。此外，该方法工艺简单，成本低廉，既实现了石墨化Fe催化剂的 再次利用，又避免了使用大量盐酸，降低成本的同时更加环保。 关键词：氮化钒；石墨碳；低铂催化剂；协同作用；氧还原 Abstract cellsareconsideredasa and Fuel high-efficient green，environment-friendly amountsofattentionand deviceon haveattracted transformation，thus，they energy extensive thedirectmethanolfuel research，especially cathode studiesarefocusedonthe ofnovel the oxygen developmentcatalyst，and reductionreaction kineticsand costofnoblemetal sluggish high catalysts；therefore， ofnoble todecreasethecostvia the metals， ithasbeenthe usage emphasis reduci