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金及其合金纳材料的合成及催化性能研讨
金及其合金纳米材料的合成及催化性能研究 中文摘要
中文摘要
含金纳米材料在光学、电子学、传感器、生物医学、以及催化等领域有着广泛的
应用前景。其中,含金纳米材料在催化方面的应 更是受到了人们的青睐。近二十年
来,人们制备出了各种形貌、结构以及尺寸分散的含金纳米催化剂,它们普遍具有较
大的比表面积和优异的界面效应。这些优势能够有效地增加催化剂的活性位点,进而
增大底物与催化剂的接触面积,使催化反应效率得到有效的提高。因此,进一步发展
新的含金纳米催化剂十分重要。本论文通过简单的合成方法制备出形貌、尺寸可控的
纳米金及金-钯合金纳米材料,并应用于乌尔曼芳基卤化物的偶联反应及4-硝基苯酚
的还原反应。
一、我们通过控制反应温度和反应时间成功地合成了三种尺寸分散的、DMF稳
定的金纳米粒子 (Au NPs )。在反应体系中,DMF既是稳定剂又是还原剂。在没有辅
助配体存在的条件下,合成的Au NPs在芳基碘化物的乌尔曼自偶联反应中表现出较
高的催化活性。同时,我们还关注了Au NPs 的尺寸 ( 1.0 nm、2.5 nm和5.5 nm )对该
反应的影响。他们的催化活性高低依次为:Au (2.5 nm) Au (1.0 nm) Au (5.5 nm) 。
这表明Au NPs表面的差异会影响其催化活性。
二、我们通过Au3+ 、Pd2+和Cu O 的电子置换反应(galvanic replacement reaction )
2
首次成功地将尺寸 15 nm 左右的 Au-Pd 双金属合金纳米粒子负载到含有空腔的
Cu O-CuO 核壳结构上,形成了一种独特的Cu O@CuO/(Au-Pd)异质结构。其结构的
2 2
演变可以通过控制反应时间来实现。该催化剂能够在室温条件下催化4-硝基苯酚还原
成 4-硝基苯胺,且效率极高。这种优异的催化活性归功于 Au-Pd 双金属纳米粒子的
协同催化效应以及Cu O-CuO 核壳结构较大的比表面积。该催化体系至少可以在催化
2
活性无明显下降的情况下重复使 5 次。
关键词:金及其合金,纳米材料,合成,乌尔曼偶联反应,Cu O@CuO/(Au-Pd) ,
2
4-硝基苯酚
作 者:姚望
指导教师:郎建平 (教授)
I
Abstract Synthesis and catalytic properties of gold and its alloy nanocomposites
Synthesis and catalytic properties of gold and its alloy
nanocomposites
Abstract
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