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核燃料循环和乏燃料后处理、分离和嬗变思想
核燃料循环与乏燃料后处理、分离与嬗变(P/T)思想
核燃料循环
必要性:
1、补充裂变物质
2、过分的腐蚀与辐射损伤
3、回收转化得到的裂变物质
4、从回收物质中去除吸取中子的裂变产物
乏燃料
乏燃料
辐照核燃料
大量未用完的可增殖材料:
铀238或钍232
未烧完的和新生成的易裂变材料钚239、铀235或铀233
在辐照过程中产生的镎、镅、锔等超铀元素
裂变元素锶90、铯137、锝99
其它
乏燃料的影响
30—300年,Cs(铯)和Sr(锶)是主要的放射性来源
300~10 000年.钚和镅是主要放射来源
10 000~250 000年,铀同位素占主要来源
250 000年以后, Np(镎)、 I和 Tc(锝)是最主要的放射源
时间
后三种核素是最麻烦的.因为在环境条件下,其都以可溶的形式存在。
核燃料循环
乏燃料后处理的意义
资源的充分利用:
乏燃料中资源丰富
循环增加利用率,增加使用年份
乏燃料后处理的意义
减轻环境保护负担:
乏燃料体积大幅减小
放射性水平大幅减弱
没有固化后融化的隐患
乏燃料处理方法
一次通过循环
闭式循环:
水法
干法
一次通过循环
铀的利用率0.7%
填埋:
空间:1吨核废料=2立方米
污染:放热,融化,地下水
铀资源
常规铀资源:
已知铀资源:470万吨
推测铀资源:1000万吨
非常规铀资源:
磷矿:2200万吨
海水:40亿吨
铀资源问题
常规铀资源只能支持几十年
水法过程
冷却与首端处理:冷却将乏燃料组件解体,脱除元件包壳,溶解燃料芯块等。
化学分离:即净化与去污过程,将裂变产物从U-Pu中清除出去,然后用溶剂淬取法将铀-钚分离并分别以硝酸铀酰和硝酸钚溶液形式提取出来。
通过化学转化还原出铀和钚。
通过净化分别制成金属铀(或二氧化铀)及钚
Purex process
用稀释的磷酸三丁酯(TBP)做有机溶剂,水相中加入硝酸。
优点:
废物量减少
工艺条件和应用方面有较大的灵活性
由于溶剂闪点较高而减小了着火的概率
降低了运行费用
原理:萃取
TBP--磷酸三丁酯
化学稳定性,挥发性小,与水仅稍微混溶
在很强的辐照场下发生部分分解,分解产物磷酸二丁酯和磷酸一丁酯可用碱溶液洗除,因此它容易再生使用。
密度与水相近,粘度较大,需要加入稀释剂以降低密度和粘度。
Purex process流程
准备:核燃料溶解于硝酸;调节PH与浓度,使钚处于四价状态。
铀和钚被TBP萃取,实现铀、钚与裂变产物的初级分离。
稀硝酸反萃取铀、钚。
蒸浓,调节硝酸和铀的浓度,并使钚重新处于四价状态。
Purex流程的分离净化效果
干法
在高温下进行
优点:
采用的无机试剂具有良好的耐高温和耐腐蚀和耐辐照性能;
工艺流程简单,设备结构紧凑;
试剂循环使用,废物产生量少。
干法
利用U,Pu 的氟化物与裂变产物的挥发性不同来实现分离。
虽然分离过程的概念简单,但是实际操作中设备材料腐蚀严重、Pu 的挥发性与非挥发性形态间的转变困难。
利用U 和裂变产物在熔融氯化盐和液态金属Bi 体系中的分配比差异来实现分离。
氟化挥发法
熔盐金属萃取法
熔盐电精制
电解精致过程图
PYROX流程
乏燃料中超过98%的U 被还原成金属U,而Cs,Sr 和Ba 进入熔盐,TRU、稀土和贵金属仍留在阴极吊篮中,大部分稀土和Zr 仍然以氧化物的形式存在。
处理LWR 氧化物乏燃料的PYROX 流程示意图
电还原处理氧化物燃料
氧化物燃料电还原处理的原理示意图
氟化挥发法
DDP流程的改进
JAEA提出的DDP改进流程的物料计算
FLUOREX流程
氟化挥发法与水法后处理流程相结合
FLUOREX流程处理氧化物燃料
干法缺点
分离效率较低
批式操作,限制了流程的处理量
对挥发产物的管理有困难
对于强放射性环境下的操作设备的要求太高。
高温
强腐蚀(特别是氟化物体系)
谢谢!
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