介孔锆基固体超强酸的制备及其催化性能研究-化学工艺专业论文.docxVIP

合肥工业大学本论文经答辩委员会全体委员审查，确认符合合肥工业 合肥工业大学 本论文经答辩委员会全体委员审查，确认符合合肥工业 大学学历硕士学位论文质量要求。 答辩委员会签名(工作单位、职称、姓名) 主席：石铆刁文 中国科学技术大学教授 委员：物啼 中国科学技术大学教授 7目畅 安徽大学教授 导师：乞^吧。吐欠了导师： ‘品I|吧。吐欠’d 亏*弋 雾《 万方数据 学位论文独创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行独立研究工作所 学位论文独创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行独立研究工作所 取得的成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的内容外，论文中不包含 其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得金壁王业太堂 或其他 教育机构的学位或证书而使用过的材料。对本文成果做出贡献的个人和集体，本 人已在论文中作了明确的说明，并表示谢意。 学位论文中表达的观点纯属作者本人观点，与合肥工业大学无关。 学位论文作者签名： 翟纰 签名日期： 切l／,m争月泣Et 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解金鲤工些太堂有关保留、使用学位论文的规定， 即：除保密期内的涉密学位论文外，学校有权保存并向国家有关部门或机构送交 论文的复印件和电子光盘，允许论文被查阅或借阅。本人授权金壁王些太堂可 以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库，允许采用影印、缩印或扫描 等复制手段保存、汇编学位论文。 (保密的学位论文在解密后适用本授权书) 学位论文作者签名：耀每 指导教师躲孑叮Ⅵ习 签名日期：汐形年午月泣日 签名日期：2．o r 6年￥月≯VEt 论文作者毕业去向 工作单位： 联系电话： E—m a i 1： 通讯地址： 邮政编码： 万方数据 致谢时光荏苒，硕士研究生的学习生活即将结束，在学位论文即将完成之际，我 致谢 时光荏苒，硕士研究生的学习生活即将结束，在学位论文即将完成之际，我 要感谢在我研究生三年曾给予我关心和帮助的老师及朋友。 衷心感谢我的导师于少明教授，感谢于老师一直以来对我的关心与指导，于 老师兢兢业业的治学态度和工作作风对我影响深远，是我今后工作和学习的榜样。 感谢已经毕业师兄师姐，如查才存、程磊磊、潘晓峰、魏小东、陶淼、孙晓 丽等在实验技巧和设备操作等方面给予我的诸多指导，感谢同届的汪亚军、李奈、 仲双双、陈晓春同学在实验和生活中给予我的诸多帮助，感谢刘曦光、许连池、 杨步君、张雷、汪亦凡等师弟师妹们在实验中给予我的诸多支持。 感谢华东理工的曹盛同学在氨气吸脱附测试中给予的鼎力支持，感谢陈敏老 师在气相色谱测试时提供的帮助。 我要把最诚挚的感谢献给我的父母和家人，感谢他们对我一如既往的支持、 鼓励和理解。最后，祝愿所有关心和帮助过我的老师、同学、朋友和亲人们健康 幸福! 作者：翟龙 2016年4月 万方数据 摘要锆基固体超强酸具有酸性强、活性好、选择性高、易与产物分离、不腐蚀设 摘要 锆基固体超强酸具有酸性强、活性好、选择性高、易与产物分离、不腐蚀设 备、环境污染小、重复使用性能好等优点，是一种绿色高效、安全环保的新型催 化剂。然而，由于S042／Zr02固体超强酸存在稳定性较差、表面活性组分易流失、 重复使用性不佳等缺陷，使其进一步工业化应用受到了限制。本文研究了介孔 W03．Ce02．Zr02(WCZ)和介孔S042／CE02一Zr02(SCZ)N体超强酸的制备方法，以乙 酸正丁酯的合成反应为探针，对所制催化剂的活性进行了测试；利用XRD、Raman 光谱、FT-IR、N2吸附．脱附、TEM、Nil3一TPD等手段对催化剂的物相组成、结构、 酸强度及酸量进行了表征：对催化剂的重复使用及再生进行了研究，并开展了催 化剂在乳酸丁酯和柠檬酸三丁酯合成中的应用研究。主要结果如下： (1)最佳制备条件所得介孔WCZ具有超强酸性，物相组成为单一的四方相 Zr02，比表面积为176．1 m2／g，平均孔径为3．70 nm，孔体积为0．20 cm3／g，乙酸转 化率为97．28％。掺杂适量稀土元素Ce有助于维持四方相Zr02的稳定，添加适量 活性组分W03能有效提升催化剂的稳定性。稀土元素Ce的掺杂、活性组分W03 的添加以及介孔结构的引入，能够有效提高其酸强度和酸量，从而显著改善锆基 固体超强酸的活性、重复使用性及其稳定性。 (2)最佳制备条件所得介孔SCZ具有超强酸结构，物相组成为单一的四方相 Zr02，比表面积为185．5 m2／g，平均孔径为3．6 nnl，孔体积为0．21 cm3／g，乙酸转 化率为98．86％。稀土元素Ce的存在和介孔结构的引入能够显著增加其酸强度和 酸量，从而明显提高锆基固体超强酸的活性、重复使用性及其稳定性。 (3)所制固体超强酸选择性良好，重