介孔结构铜锰硅酸盐复合材料 的合成及催化性能研究-材料学专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 介孔结构铜锰硅酸盐复合材料的合成及催化性能研究II 介孔结构铜锰硅酸盐复合材料的合成及催化性能研究 II 青岛科技大学研究生学位论文 介孔结构铜锰硅酸盐复合材料的合成及催化 性能研究 摘 要 纳米复合材料由两相或多相物质混合而成，这种复合材料具有优于单种组分 的特殊性能。介孔结构复合材料通常是在一种材料表面包覆其他材料而形成，近 年来，介孔结构复合材料在催化、生物医药、药物载体、电池等领域具有潜在的 应用价值。过渡金属硅酸盐是一种环境友好型催化剂材料，与一般的硅酸盐催化 剂相比，具备介孔结构的过渡金属硅酸盐催化剂能够表现出更好的催化性能。 本论文的研究内容及成果主要包括以下几方面： 1. 水热法制备介孔结构硅酸铜、硅酸锰微球及表征 以二氧化硅为模板，分别以乙酸铜为铜源，乙酸锰为锰源，在氨水存在的碱 性水热条件下成功合成了形貌规整、分散均匀的碱式硅酸铜和硅酸锰空心微球。 并研究了氨水和反应时间对产物形貌和物相的影响。生成的碱式硅酸铜和硅酸锰 空心微球比表面积分别为 483.29 cm2/g 和 229.72 cm2/g，碱式硅酸铜空心微球比 硅酸锰空心微球具有较大的 BET 比表面积，两种结构均具有介孔结构。 2. 介孔结构铜锰硅酸盐复合材料的调控合成及表征 采用水热法结合分步模板法，首先以二氧化硅为模板，制备出具有核壳结构 的 SiO2/MnSiO3 核壳微球，然后再以核壳结构的 SiO2/MnSiO3 微球为模板，乙酸 铜为原料，制备出介孔结构铜锰硅酸盐复合材料。研究 SiO2/MnSiO3 与乙酸铜摩 尔比，反应时间等实验条件对产物的形貌影响，并对其其形成过程进行研究。产 物的比表面积随锰铜摩尔比增加和反应时间延长而增加，当锰铜比分别为 2:1， 1:1，1:2 时，产物比表面积分别为 330.828 m2g-1，450.071 m2g-1，466.244 m2g-1； 当反应时间分别为 6 h，12 h，24 h 时，生成产物的比表面积分别为 241.958 m2g-1， 347.756 m2g-1，450.071 m2g-1。 3. Cu-Mn/SiO2 催化剂的加氢性能研究 将分步模板法合成的硅酸铜锰复合微球，在 550 °C，3 h 的氢气氛围中还原， 得到 Cu-Mn/SiO2 复合微球。通过正交试验的方法对 Cu-Mn/SiO2 复合微球催化硝 基苯加氢最优实验条件探讨，考虑的实验因素为反应温度（°C）、氢气压力（MPa）、 反应时间（h）、硝基苯与催化剂的质量比（s/c）。结合各个实验因素水平对硝基 苯转化率和苯胺选择性的影响，确定的最优催化条件为反应温度 120 °C，反应压 力 4 MPa，反应时间 5 h，硝基苯与催化剂的质量比（s/c）为 25。在此实验条件 I 介孔结构铜锰硅酸盐复合材料的合成及催化性能研究 下进行 3 次试验，得到硝基苯的转化率为 87.32%，苯胺的选择性为 94.25%，硝 基苯的转化率和苯胺的选择性都高于前面所有催化条件，说明此实验条件为本次 正交试验范围内硝基苯催化加氢最优实验条件。然后以实验所得最优催化条件研 究各催化剂催化性能，实验表明由于双金属间存在的协同效应，双金属催化剂催 化活性高于单金属催化活性，当摩尔比 1:1，反应 24 h 时催化剂催化性能最好。 关键词：水热法 介孔结构 铜锰硅酸盐复合材料 Cu-Mn/SiO2 催化剂 硝基苯催 化加氢 II 青岛科技大学研究生学位论文 SYNTHESIS AND CATALYTIC PROPERTIES OF COPPER MANGANESE SILICATE WITH MESOPOROUS STRUCTURE ABSTRACT Nano composite materials were consisted by two or multi-phase materials that owned special properties, which were better than that of single component. Mesoporous composite materials were usually formed by coating one material on the surface of other materials. In recent years, mesoporous structure composite materials had potential applications in catalysis, biological medicine, drug release and battery, etc. Transition metal silicates