介质阻挡放电等离子体制备甲烷CO2重整镍基催化剂-化学工艺专业论文.docxVIP

摘要 摘要 随着世界资源消耗和能源结构调整，天然气化学转化和利用已经成为世界各 国的研究热点。天然气的主要成分是甲炕，目前甲炕转化制合成气吏要有水蒸汽 重整、部分氟化和二轼化碳重整三个途径。其中，水蒸汽 3整整是工业中使用的最 主要方法。水蒸汽震整存在诸多问题，如生产能耗大，产物的 CO/l-h 比不利于 后续化学品合成等。而甲炕 C02 重整有效地克服了这些不足，该反应问时利用 CH.和 C02 两种温室气体且产物的 COIH2 比也非常有利于甲醇和甲酶等化学品 、‘ 的合成。因此，甲炕 C02 重整反应的研究具有十分意耍的意义。 在本论文的工作中，我们将介质阻挡放电 (OBO) 等离子体技术应用于甲烧 C02 重整催化剂的制备过程。实验表明使用介质阻挡放电等离子体法制备的 NilMgO 催化剂在申炕 CO2 反应中表现出比常规催化剂更好的活性，并能在 700 ℃和 750 C 的反应温度下保持 100 h 的稳定性。 TPO 的结果表明等离子体处理 能大大减少 NiIMgO 催化剂在反应过程中的积碳盏，有效地抑制惰性积碳的形 成。通过分别对介质阻挡放电等离子体法和常规方法制备的催化剂的表征，我们 发现介质阻挡放电等离子体处理对负载催化剂的形貌结构和性质都有明显的影 响。 TPR 的表征结果显示等离子体法制备的催化剂中 Ni 颗粒与 MgO 载体的相 互作用显著增强。等离子体法制备的 NiIMgO 催化剂中 Ni 颗粒具有更小的平均 粒径，通常虽半球状与载体紧密结合，具有较大的金属幽载体接触面积。这些特 / 征不但有利于提高催化剂的反应活性，同时也能有效提高催化剂的抗积碳和抗烧 协 结能力。 1 关键词: DBD 等离子体， N ilMgO 催化剂，申炕 CO2 重整，抗积碳性能 ABSTRACT With the depleting of oil resource and the adjustment of the energy structure in the world，the utilization of natural gas resources，whose main component is methane ， is becoming increasingly important. Currently，three of the most 仕equently used ， methods toωnvert methane to synthesis gas are steam reforming of methane (SRM)， partial oxidation of methane (POM) and C02 reforming of methane (CRM)，among which SRM is the dominant one carried out in the industry. However，there are also 飞 several drawbacks with SRM，for example，intense ene唱y input during production and unsuitable COIH2 ratio for the later synthesis of various chemicals. Compared with SRM and POM，CRM provides an e倪ctive route for coinstantaneous conversion of the two green house gases，C02 and C，into valuable products with a suitable COIH2 ratio for methane syntheses. 响lerefore，it is of great importance to investigate this reaction. In this pape巳 we applied dielectric.barrier discharge plasma technique to the preparation ofNilMgO catalyst for CRM. It is demonstrated that catalyst prepared via DBD plasma (P.NilMgO) shows much higher catalytic activity and can maintain good catalytic performance forωlong as 100 h at either 700