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本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研 究成果。尽我所知,除文中已经标明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集 体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体,均已在文中 以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。
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华中科技大学博士学位论文
华
中
科
技
大
学
博
士
学
位
论
文
摘 要
表面拉曼增强作为一种强有力的实验手段,广泛应用在化学、催化、生物、医学、 环境、食品安全等等诸多领域,可以提供非破坏性的、超灵敏的表征,检测极限可以 达到单分子级别。柔性基底能够包裹复杂的表面进行 SERS 探测,拥有良好的机械耐 性,且能够随意裁剪为任意的尺寸与形状。其对推动 SERS 技术的现实应用具有重要 意义。本论文中,我们设计制备了几种新颖的柔性 SERS 基底,并详细研究了其性能。 这几种基底都具有非常好的 SERS 性能与柔性,即使经过 100~200 次弯折后对 R6G 测 试仍能得到稳定的拉曼信号。与常规 SERS 基底比较,这些新型基底具有轻量、可折 叠、便携等优势。更重要的是可以实现大规模生产,且成本较低。
本文提出了一种简便、有效的制备柔性透明 SERS 基底的方法。利用纳米压印技 术及多孔氧化铝模板,得到一种镶嵌金纳米颗粒的纳米柱结构聚合物 SERS 基底。其 对 R6G 分子的拉曼增强因子达到了 8.2×107,对浓度为 10-12 M 的 R6G 溶液仍能测到 明显的拉曼信号。此基底显示出了优异的重复性,R6G 的六个主要拉曼峰的相对标准 偏差值均小于 10%。而且,这种基于聚合物的基底兼具优异的透明性与柔性,其可以 应用在瓜果蔬菜表面农药残留的原位探测、水溶液中污染物的原位检测、微生物实时 检测以及化学反应的快速现场分析等等领域。
首次利用倒锥形氧化铝模板及纳米压印技术得到了另一种性能稳定的柔性透明 SERS 基底,即镶嵌金纳米颗粒的纳米锥结构聚合物 SERS 基底。获得的 SERS 基底 对 R6G 分子的拉曼增强因子达到了 1.3×108,可以将 R6G 的探测极限降低到 10-12 M 以下。该基底具有优异的重复性,R6G 的六个主要拉曼峰的相对标准偏差值均小于 11%。
利用纳米压印和 ICP 刻蚀技术设计制备了亚微米级锥形硅模板。并基于此模板与 纳米压印技术,首次制备了一种镶嵌金纳米颗粒的亚微米级聚合物锥形孔阵列 SERS 基底。获得的 SERS 基底对 R6G 分子的拉曼增强因子可达到 9.2×107,并且其对浓度 为 10-12 M 的 R6G 溶液仍能测到明显的拉曼信号。而且此基底拥有很好的重复性,R6G 的六个主要拉曼峰的相对标准偏差值均小于 13%。
I
II万方数据
II
万方数据
首次使用化学方法将银纳米颗粒沉积于三维编织结构的碳布表面,我们得到了一
种性能稳定的银纳米颗粒/碳布 SERS 基底。通过控制反应时间,获得性能最优基底。 此 SERS 基底显示了优异的重复性,对浓度为 10-14 M 的 R6G 溶液仍能测到明显的拉 曼信号。该新型基底具有轻量、便携、易处理及成本低等优势,而且非常适用于大规 模生产。
关键词:表面增强拉曼散射 柔性基底 纳米压印技术 聚合物 多孔氧化铝 金纳米颗粒 碳布 银纳米颗粒
PAGE III万方数据
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万方数据
Abstract
Surface-enhanced Raman scattering (SERS) has been widely applied as a powerful tool for analytical chemistry, catalysis, biology, medicine science, environment science and food safety, which can provide non-destructive and ultra-sensitive characterization down to single molecular level. To flexible
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