Ni基催化剂上的甲烷化催化反应.pdfVIP

摘要 范围内的甲烷化反应催化性能，并在温度分别为600℃、650℃和700℃的反 应气中反应8h进行热稳定性测试实验。结果表明，Ni／A1203．600催化剂低温甲 烷化反应活性较好，但是在700℃高温热稳定性测试8h后，240℃时CO转化 低，但是有较好的热稳定性。Ni／M92AI(O)催化剂不仅有较好的低温甲烷化反应 活性，而且在热稳定性测试后在250℃时CO转化率仍能保持在～100％、CI-h 产率为97．O％，表现出较好的热稳定性及较高的低温甲烷化催化反应活性。 较大，表明Ni在MgO载体上分散性较差，导致其低温甲烷化反应活性较差。 在高温热稳定测试中催化剂上的金属Ni聚集长大、舢203载体烧结，导致Ni／A1203 催化剂严重失活。Ni／M92Al(O)催化剂有较大的比表面积、较小的Ni粒径，表明 Ni在Mg．A1氧化物载体上可以高度分散，使其低温甲烷化反应活性高于Ni／MgO 催化剂；同时，Ni／M92Al(O)催化剂有很强的金属一载体相互作用，使其热稳定 性优于Ni／A1203催化剂。 Mg．A1氧化物负载的Ni基催化剂不仅有较高的低温甲烷化反应活性，而且 表现出很高的热稳定性。较大的比表面积、Ni在载体上高度分散性和较强的金 属一载体相互作用是Ni／M92AI(O)催化剂兼具较高的低温甲烷化反应活性和良好 的热稳定性的主要原因。 二、原位生长CNTs修饰的Ni基催化剂 采用气相沉积法在Ni／MgO催化剂上原位生长CNTs，对催化剂进行修饰， 制备的催化剂记为i-Ni／MgO．CNTs。催化剂的甲烷化反应活性评价在常压、 5／5／5、WHSV=40000mL V(H2)／V(CO)／V(C02)N(N21=75／1g以h-1反应条件下进 行。原位生长CNTs的时间在5～20 min的催化剂上230。C时 剂均表现出更好的甲烷化反应活性，在生长时间为10 万方数据 摘要 剂的促进程度达到最大。 采用共沉淀法制备了CNTs修饰的Ni基催化剂作为比较，原位生长CNTs 制备的催化剂表现出更好的甲烷化反应活性。 金属Ni的粒径较小，分散度较高的特点，与共沉淀法制备的p-Ni／MgO．CNTs催 CNTs与金属Ni之间存在较紧密的相互作用，可能使CNTs上吸附的氢更容易转 移至金属Ni上而增加催化剂的甲烷化反应活性。 与沉淀法制备催化剂相比，原位生长法制备碳纳米管修饰的催化剂过程简单， 只需在还原态的Ni／MgO催化剂上原位生长CNTs即可进行甲烷化反应，不需要 经过CNTs提纯、共沉淀等复杂操作，而且原位生长法制备的催化剂表现出较高 的甲烷化反应活性。 关键词：合成天然气；甲烷化；Ni基催化剂；Mg—A1氧化物；热稳定性；碳纳 米管；原位生长 万方数据 Abstract Abstract methanation Productionof natural from syntheticgas(SNG)viaprocesssyngas， fromabundantcoalresourcesinChinaorrenewable whichcanbederived biomass， hasreceived attentioninrecentdecades．Intermsofthe widespread