功能化有机硅纳米修饰金电极对重金属的高灵敏度检测.pdfVIP

功能化有机硅纳米修饰金电极对重金属的高灵敏度检测 东华大学硕士论文 功能化有机硅纳米修饰金电极对重金属的高灵敏度检测 摘要 重金属铅、汞和铜广泛存在于自然界中，通过食物链进入人体内 蓄积，当含量过量时，会导致各种严重疾病的发生。近年来水体中重 金属污染问题备受关注，建立快速灵敏的痕量分析方法具有重要的现 实意义。高灵敏度检测方法如电感耦合等离子体质谱、原子荧光光谱 法等存在价格昂贵、操作复杂、不适合现场检测等缺陷。电化学方法 由于设备简单、灵敏度高、成本低而日益引起关注。纳米材料由于尺 度小(1．100nm)，表现出一系列独特的物理化学性质。将其用作修 饰电极材料，可显著提高电极的灵敏度和选择性。 本论文采用单一硅源，一步简单合成粒径极细的功能化有机硅纳 米颗粒，并通过自组装法、滴涂法制备了功能化纳米修饰金电极，应 用于水体中痕量重金属铅、汞、铜的电化学分析。主要研究内容和结 论如下： 1、以3一巯丙基三甲氧基硅烷为单一的硅源，在表面活性剂的作 用下，一步简单混合，制备巯基功能化有机硅纳米。运用原子力显微 镜(AFM)、透射电子显微镜(Ⅱ!M)表征纳米膜的形貌。结果表明， 纳米颗粒基本呈球形，且粒径极细，平均粒径为2．5nm。通过自组装 法制备巯基功能化有机硅纳米修饰金电极，采用方波溶出伏安法测定 水中的Pb(II)和Hg(II)。考察了表面活性剂类型、表面活性剂浓度、 T 功能化有机硅纳米修饰金电极对重金属的高灵敏度检测 东华大学硕士论文 组装时间、支持电解质、富集电位和富集时间等参数对重金属离子溶 出信号的影响。研究结果表明，MPTS有机硅纳米修饰电极对痕量 mol／L Pb(II)具有优异的电化学响应。在0．2 冲溶液中，．1．0V电位下富集10 min，Pb(II)的溶出峰电流与浓度分 别在4．8x10-12,--一4．8x10一mol／L、2．4×10。9～2．4×10。7mol／L和2．4×lO。7～ 1．2×10‘6 mol／L三段范围内呈良好的线性关系，检测限为4．8×10’12 mol／L。该修饰电极对水中Hg(II)的检测具有较灵敏的响应，通过优 mol／L min， 化实验条件，在O．1 HCl溶液中，．0．4V电位下富集10 mol／L范围内呈线 Hg(II)的溶出峰电流与浓度在1．5×lO。12～7．5×10。11 mol／L。 性关系，检测限为5．O×10‘13 2、以3．氨丙基三乙氧基硅烷(AMPTS)为单一的硅源，在适量 表面活性剂存在时，以盐酸催化水解反应，在室温下制得均匀的 AMPTS有机硅纳米。通过电极表面预修饰巯基硅烷作单层膜，将氨 基硅纳米进一步和巯基硅烷偶联修饰到金电极表面，得到氨基功能团 的有机硅纳米修饰金电极。运用方波溶出伏安法考察修饰电极对水中 痕量Cu(II)的电化学响应，并考察支持电解质、富集电位和时间等参 数对测试结果的影响。实验结果表明，该修饰电极对Cu(n)有高灵敏 响应。在O．1mol／LPBS缓冲液中富集10 min，Cu0I)溶出峰电流与浓 mol／L、3．1×10。11～3．1×10。10mol／L和 度在1．6×10。12～1．6×10‘11 3．1×10‘8～3．1×10。6mol／L三段范围内呈良好的线性关系，检测限为 1．6x10‘12mol／L。 3、制备了金／氧化硅复合纳米材料。运用紫外可见分光光度法 功能化有机硅纳米修饰金电极对重金属的高灵敏度检测 东华大学硕士论文 通过滴涂法制备金／氧化硅复合纳米修饰金电极，