基于CsPbBr3钙钛矿材料的薄膜可控制备.pdfVIP

摘要 摘要 钙钛矿是一种半导体材料，具有成本低，载流子迁移率高，光吸收系数高的特点，在 太阳能电池、电致发光、激光器和显示器领域具有巨大的应用潜力，目前有机－无机杂化 钙钛矿太阳能电池的效率已经高达21%。但不可忽视的是，有机无机杂化钙钛矿在稳定性 上较差，在潮湿的空气中或高温下会迅速分解。具有类似结构且具备高稳定性的全无机铅 卤钙钛矿纳米晶材料CsPbX (X = Cl、Br、I)引起了广泛的关注，其具备优异的光电性能， 3 包括高量子产率，短辐射寿命，这些改善的光物理特性归因于纳米尺度效应，例如量子限 域效应。本文利用离心沉积法制备CsPbBr 量子点的钙钛矿薄膜，并研究其形貌特征与光 3 学特性，通过与传统方法的对比，确定了离心沉积法制备薄膜，并对薄膜进行后期修复， 最终得到了致密稳定的CsPbBr 薄膜，且量子产率高，吸收性能强。本论文获得的主要结 3 果包括以下几点： （1）通过室温析晶法合成CsPbBr 量子点，通过确定所加入的配体比例使形成的量子 3 点为立方钙钛矿结构，结晶性能好。它们具有优异的光学性能，峰值波长为520 nm，半峰 宽 （FWHM）为20 nm。比较不同过滤手段对量子点溶液的影响，确定采用离心沉积法制 备出均匀致密的CsPbBr 量子点薄膜。通过掺入不同比例的卤族元素，合成了各种不同发 3 光波长的钙钛矿量子点，在室温下量子点具有很高的荧光效率。通过改变纳米晶浓度和多 次离心沉积，可以实现厚度从10nm 到微米级的可调。对比了薄膜长时间放在空气、真空 干燥环境下的稳定性。在空气氛围下，量子点 PL 强度会出现不可恢复的快速下降，同时 会出现波长红移现象；在真空干燥氛围下，测得量子点薄膜 PL 强度很稳定，基本不发生 变化。同时改变不同条件来研究离心法制备的量子点薄膜在热稳定性、湿度稳定性、光稳 定性方面的特点。最后通过对810 nm 的厚膜进行甲苯／酒精的混合溶剂退火，使得薄膜 表面的方均根粗糙度（Rms ）由37.8 nm 下降到32 nm，使得离心法制备出来的薄膜更加均 匀平整。 （2 ）通过测量介质薄膜的透过率，进而得到薄膜相关的光学参数。研究了光通过薄 膜和基底的传播过程，阐述了薄膜的非对称带吸收的法布里-珀罗（FP ）的模型背景，详细 推导出透过率与光学常数n、、d 的函数关系，选择了一种有效的计算方法局部遍历法， 来计算表征出薄膜的光学常数。只需用紫外可见光分光光度计测出不同厚度介质膜的透射 光谱曲线，然后输入相关透射光谱数据到计算机。无需选择初始值，只须给定收敛区间， 输入数据并不要求是光谱线上的极值点，就可以计算出薄膜的光学常数。从干涉主导区域 和吸收主导区域两方面进行了认真的讨论，分析了薄膜可能存在的误差。 （3）我们研究了离心沉积法制成的CsPbBr 薄膜中的受激辐射现象。当激发强度增加 3 时，从样品边缘发射的光谱发生增益窄化现象并具有明显的阈值特性。我们发现通过改变 膜厚继而控制波导中导模的方法可以提升激光特性，随着薄膜厚度的增加，CsPbBr 薄膜 3 的阈值有所降低，而其增益系数则随之增加。在810 nm 厚时测得最大净增益系数达到112.7 - 1 -2 cm ，最低阈值为16.2 J cm ，这是由吸收系数变化和波导效应引起的。最后，研究了溶 I 摘要 剂退火对CsPbBr 薄膜受激辐射的影响，经过混合溶剂退火的810 nm 厚膜，增益系数达到 3