基于垂直杂原子掺杂单壁碳纳米管复合金属材料的电化学研究.pdf

摘要 摘要 有机磷农药（Organophosphoruspesticides,OPs）在防止农作物虫害中应用广泛， 但即使少量的OPs及其残留物也会对人体造成危害。因此，开发一种操作简单、灵 敏快速的检测OPs 的方法十分重要。乙酰胆碱酯酶（Acetylcholinesterase,AChE）因 对OPs 具有特异性，常被应用于制备检测OPs 的电化学生物传感器。 本文以水热法制备了氮掺杂的单壁碳纳米管（Nitrogen-dopedsingle-walledcarbon nanotubes,NSWCNTs），采用金-硫键（Au-S）使NSWCNTs 垂直自发吸附在金电极 上，以其为载体化学沉积纳米金（Goldnanoparticles,AuNPs）颗粒，再同样通过Au-S 键固定与巯基乙胺共价结合的AChE，构建了一种用于检测OPs 的快速灵敏的新型 AChE 电化学生物传感器。采用电化学测试方法对此AChE 生物传感器进行研究，结 果显示，由于AuNPs 和垂直NSWCNTs （VerticallyNSWCNTs,VNSWCNTs）的共同 −9 −14 作用，该修饰电极表现出优异的电子传递能力，在 10 ~10 M 浓度范围内线性关 −14 −15 系良好，检出限分别为甲基对硫磷 1.15×10 M、马拉硫磷5.9×10 M 和毒死蜱 −15 5.87×10 M，AChE 生物传感器还具有令人满意的稳定性，经过28 天的储存，AChE 生物传感器仍保持95%的初始电流，该生物传感器在实际水样中的回收率范围为 95%~105% (RSD) 3.74% ，相对标准偏差 为 ，表明该传感器在实际样品中也具有良 好的应用，因此本实验制备的AChE 生物传感器可以作为OPs 分析的灵敏器件。 此外，本文通过高温煅烧法制备了磷掺杂的单壁碳纳米管 (Phosphorus-doped single-walledcarbonnanotubes,PSWCNTs)，处理后的PSWCNTs 通过Au-S 键垂直固 定在金电极上，以其为载体沉积铁族金属磷化物，构建了全水解的电催化剂，采用电 化学分析手段，研究了该电催化剂在碱性条件下的性能，实验结果表明该电催化剂在 −2 1.0MKOH溶液中，电流密度为 10mAcm 的情况下，对氢气析出反应（Hydrogen evolutionreaction,HER）和氧气析出反应（Oxygenevolutionreaction,OER）表现出优 异的电催化性能，HER 的过电势为147mV，接近Pt/C145mV，塔菲尔（Tafel）斜 −1 −1 64mVdec Pt/C(177mVdec ) OER 280mV Tafel 率为 ，优于 ， 的过电势为 ， 斜率 −1 −1 为43mVdec ，均低于IrO （过电势310mV，Tafel 斜率57mVdec ），该催化剂 2 具有令人满意的催化效果，经过10h的稳定性测试后，电势略有变化且小于80mV， 表明制备的电催化剂在碱性条件下具有良好的稳定性，可替代贵金属催化剂应用于电 解水技术中。 I 目录