天津大学无机化学课件：photosystem II.pptVIP

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2021-03-21 发布于安徽
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天津大学无机化学课件：photosystem II.ppt

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History in photosynthesis Crystal structures of Photosystem I and II Light-induced Reactions ? Kok’s S-state cycle ? Electron Transfer Chain Dark reaction, Calvin cycle PS II: Oxygen Evolving Center (OEC), Mn4 Cluster ? Geometrical structure ? Electronic states 3.5 ? Resolution Model of PSII core complex OEC structure (James Barber) Possible water-splitting mechanism at the OEC. OEC in S4 state O2 + OEC?S0 Mn4Ca Core of OEC of PSII at 3.0 resolution Bernhard Loll1, Jan Kern, Wolfram Saenger, Athina Zouni Jacek Biesiadka, Nature, 2005, 438, 1040 Science, 2006: Vol. 314. no. 5800, pp. 821 – 825 from Melvin Calvin Laboratory, EXAFS Structure of OEC EXAFS: Extended X-Ray Absorption Fine Structure Possible arrangements of the four Mn ions of the OEC, ????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????????? Proposed by Gary W. Brudvig at Yale University Oxidation of water---- Mechanistic aspects Hoganson, C. W.; Babcock, G. T. Science, 1997, 277, 1953. Mechanism I Recent mechanistic proposal of Yachandra and co-workers Mechanism II V. L. Pecoraro, etal. Pure Appl. Chem. 1998, 70, 925 Mechanism III Yale University, Gary W. Brudvig* J. Am. Chem. Soc., 2004, 126, 7345 Mn(1)?Mn(2) 2.74 Mn(3)?Mn(4) 3.51 ?, Mn ? Mn (in OEC): 2.7, 3.3 ? EPR Spectrum of the model compound Structural Mode I Mn?Mn distances (?): Mn(1)-Mn(4) 2.9038(4) Mn(1)-Mn(2) 2.9826(4) Mn(1)-Mn(3) 2.9126(4) Mn(2)-Mn(4) 2.8341(4) Mn(3)-Mn(4) 2.8588(4) Mn(2)-Mn(3) 2.8377(4) G. Charles Dismukes, etal. Inorg. Chem., 1999, 38 (6), 1036 -1037, Structural Mode II Ian J. Hewitt, etal. Chem. Commun., 2006,?2650 - 2652, Model compound Mn4Ca in OEC (3.5 ? resolution) Comparison of M…M distances in 1–3 with those in the Mn4Ca cluster in the OEC 1 2 3