化工设计竞赛EDA裂解动力学说明(0002).pdf

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EDA 裂解动力学 1.EDA 裂解动力学说明 EDA 催化裂解生成醋酸乙烯的反应属于固体催化剂下的液相反应。根据刘 殿华和张建强发表的《EDA 裂解成 VAc 反应的催化剂和过程研究》所述,EDA 裂解生成醋酸乙烯的反应为一复杂反应: 主反应: 1 () 副反应: (2) (3) (4) 文献中刘殿华等人于2004 年研究了EDA 在不同的均相裂解体系中催化 EDA 转化生成VAC 的研究,首先采用不同的能够提供质子体的Brnsted 酸,在 反应精馏塔和同一反应条件下测得 EDA 裂解的转化率以及各种副反应发生的 程度,最终得到的结论如下: (1)使用苯磺酸、对甲基苯磺酸作催化剂,反应过程显示了良好的催化活性, 反应条件温和 ,常压下在 130 ℃时反应就能顺利发生。有机磺酸中尤下以苯磺 酸最佳 (2)对副反应(3)可通过无水操作得以避免 (3)副反应(4)在酸性催化剂存在下将不再发生 (4)对其它不可知的副反应 (如结焦) ,应通过优化反应工艺条件 ,选用适宜 的反应器型式尽可能地提高醋酸乙烯的选择性和 EDA 的转化率。 但根据本文献表明,在苯磺酸的催化作用下,醋酸乙烯的转化率仍在40% 左右,其转化率较为低下,所以该篇文献的经验动力学方程意义不大,只能作为 该反应的参考模型。 根据刘殿华和张建强等人发表的《由二醋酸亚乙酯裂解制备醋酸乙烯酯的方 法》所述,是由三氯化铝改性的大孔苯乙烯阳离子交换树脂,以所述催化剂的总 重量为10 0%计 ,三氯化铝占0.1wt%~3 .0wt%。采用本发明所述方法制备 VAC,不仅可使VAC 与催化剂易于分离,而且EDA 的转化率及VAC 的选择性 也均有较大幅度的提高,具体试验数据如下: 表1-1 不同催化剂的转化率及选择性 催化剂种类 EDA 转化率 (%) 醋酸乙烯选择性(%) 三氯化铝改性的大孔苯乙烯阳离 80.23 90.12 子交换树脂 未经三氧化铝改性的D006 型大 59.98 45.67 孔苯乙烯阳离子交换树脂 三氧化铝 30.15 29.89 苯磺酸 40.12 75.00 然而在现有的文献中,无法直接找到异丁烯催化氨化反应的动力学数据,也 就无法将工艺流程使用 aspen 模拟。通过查阅多篇文献和同老师探讨,我们整 合多篇文献中的资源,通过理论上的推导,求取动力学方程。 整合后发现,有两条路线可以得到动力学方程,参考汤吉海等人的工作,可 以在不知道反应机理的情况下,通过实验数据拟合,得出反应动力学方程,我们 “ ” 称之为 实验建模法 。另一条路线是根据王亦飞等人的工作,在已知机理的基础 上,根据化学反应工程相关的知识,推出动力学方程的形式,再通过一些实验数 据进行拟合从而求取系数,我们称之为 “机理建模法”。

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养乐多
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