AlSe_Al(111)的外延生长与电子结构表征.pdf

摘 要 近年来，直接硒化或者碲化金属衬底形成的二维硫基层状化合物，因具有独 特的拓扑性质而受到广泛关注。如PtSe 作为第二类狄拉克半金属在光学和电学 2 领域具有很高的研究价值，在电子器件和光学器件的应用方面具有广泛的发展前 景。因此探究金属衬底上硫族化合物的基本结构和电子性质，寻找更具发展潜力 的二维硫基层状化合物，具有非常重要的研究意义。本论文采用分子束外延的方 法在单晶Al(111)衬底上生长了高质量的硒化铝合金，利用扫描隧道显微镜、角 分辨光电子能谱，结合第一性原理计算详细研究了硒化铝合金的基本结构和性质， 并对其电子性质进行探究，主要结论如下： (1)利用分子束外延方法，在Al(111)衬底上沉积不同覆盖度的硫族元素硒。 X 射线光电子能谱探测表明，在覆盖度0.75ML 时，Se 元素的d 轨道结合能变 大，说明硒和铝结合发生电荷转移。清晰的高能电子衍射条纹表明Se和Al在衬 底表面处形成非常好的单晶。并且我们利用扫描隧道显微镜发现，AlSe 合金表 面原子呈六角蜂窝状排布，晶格常数为3.8Å，原子结构与硒化铟和硒化镓类似。 结合理论计算确定硒化铝和Al(111)衬底的匹配是AlSe(3x3)/Al(111)(4x4)，原子 结构与实验结果吻合。这些说明我们成功生长出了大面积单晶AlSe合金。 (2)利用角分辨光电子能谱分别表征了单晶Al(111)衬底和硒化铝的电子结构。 生长前，Al 衬底的表面态能带出现在-4.6eV 处。覆盖度为0.75ML 时,铝衬底表 面态能带依然存在，并且出现新的清晰的能带，随着沉积量再增加，能带逐渐变 模糊。而由于硒和铝的强杂化，在高对称方向Г-K 和Г-M，能量在费米面-4 eV 处出现两条空穴型的能带。结合理论计算发现，两条空穴型的能带主要来源于硒 p p p 的 和 轨道，而 轨道由于和衬底的强结合对能带的贡献很小。并且这两条 x y z 空穴型能带由于自旋轨道耦合发生了0.2 eV 的劈裂。 本论文首次利用分子束外延方法直接在Al 衬底上生长了AlSe合金，并清楚 地研究了AlSe 合金的原子结构和电子性质，对硒化铝之后的物性研究和具体的 应用奠定了基础。 关键词: 硒化铝 分子束外延生长 角分辨光电子能谱 扫描隧道显微镜 III 目 录 摘 要III AbstractIV 1 绪 论 1 1.1 低维材料简述 1 1.2 Ⅲ-Ⅳ主族金属硫族化合物的研究介绍5 1.3 单晶金属衬底上硫族化合物研究介绍 12 1.3.1 单晶衬底上沉积Te和Se 原子的研究介绍12 1.3.2 本论文研究内容 16 2 实验技术与原理 17 2.1 分子束外延生长技术 18 2.2 反射高能电子衍射仪 19 2.3 扫描隧道显微镜21 2.4 光电子能谱技术22 3 AlSe材料的制备与研究26 3.1 金属Al(111)衬底的处理26 3.2 Se 原子在Al(111)衬底的沉积28 3.3 AlSe合金的基本结构表征31 3.3.1 AlSe合金化学价态的分析31 3.3.2 AlSe合金原子结构的表征33 3.4 本章小结35 4 AlSe材料电子性质的研究36 4.1 AlSe材料电子结构的表征36 4.2 AlSe 的第一性原理计算37 4.2.1 AlSe 晶体模型的构建38 4.2.2 AlSe 能带结构的计算39 4.3 本章小结41 VI 5 总结与展望43 参考文献43 致 谢54 VII