基于层状Ti3C2MXene光催化剂的制备及其性能研究.pdfVIP

摘要

光催化技术被认为是利用太阳能解决当前环境修复和能源危机的有效途径。

由于快速的电荷载流子复合速率和有限的光捕获能力，大多数单一光催化剂表现

出相对较低的光催化效率。针对这些缺点，人们通过各种方法对其进行改性，其

中，构建异质结构复合材料，特别是通过将助催化剂（例如贵金属、碳质材料等）

沉积到半导体表面来设计异质结，具有高电荷迁移效率和增加光催化活性位点的

两大优点。碳质材料中，二维（2D）层状材料TiCMXene因其大比表面积、亲

32

水性和金属导电性而应用广泛，但较低的稳定性和存在的缺陷限制了应用潜力。

基于上述考虑，本文提出以下解决思路：（1）采用最小强化分层（MILD）方法

设计了更大、缺陷更少的TiCMXene纳米片；（2）与其他半导体光催化剂结合

32

形成肖特基结，产生的内部电场促进电荷的迁移和分离，从而提高半导体的光催

化活性。本文以TiCMXene基光催化材料为研究对象，其主要研究内容如下：

32

（1）采用手摇振荡的方法设计了少层TiCMXene片，再使用溶剂热法制得

32

TiCMXene/CdInS（MXCIS）肖特基样品，提高光吸收能力和载流子分离速率。

3224

MXCIS表面大量的S空位也促进了自由电子的捕获。当TiCMXene/CdInS质量

3224

比为5wt.%时，5-MXCIS在可见光下具有最高的光催化制氢（PHE）和Cr(Ⅵ)还

原活性。这说明TiCMXene的引入拓宽了CdInS的光吸收范围，促进了载流子

3224

−−

的分离速率。研究表明e和•O2是Cr(Ⅵ)光还原的主要活性物种。探讨了PHE和

Cr(Ⅵ)还原的可能机理。

（2）采用回流工艺将少层TiCMXene与CaInS复合，制得TiC

322432

MXene/CaInS（FTC）肖特基异质结复合材料。1-FTC（TiCMXene/CaInS质

243224

量比为1wt.%）在可见光下表现出最高的Cr(Ⅵ)光还原活性。这说明TiCMXene

32

的引入拓宽了CaInS的光吸收范围，促进了载流子的分离速率，从而提高光催化

24

活性。考察了催化剂质量、共存离子、水源和pH值对Cr(Ⅵ)光还原效率的影响。

−−

研究表明e和•O2是Cr(Ⅵ)光还原的主要活性物种。探讨了光催化机理和Cr(Ⅵ)

还原途径。

（3）采用两步法制备了重堆叠HTiNbO纳米片（R-HTNS），与TiCMXene

532

结合后构建了具有2D/2D肖特基异质结的TiCMXene/R-HTNS（MX/RTS）。最