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摘要
硫化物普遍存在于工业废水、生活污水以及养殖水中,因其毒性、腐蚀性和
恶臭性质,对生态环境和生物安全造成了严重威胁。微生物电化学系统是一种清
洁高效的治理技术,可分为微生物燃料电池(Microbialfuelcells,MFC)和微生
物电解池(MicrobialElectrolysisCells,MEC),MFC能够同时产生电能并去除硫
化物。然而,常见的MFC中多种微生物间的竞争关系以及生物膜形成的过程往
往削弱了其效能。本研究以纯培养物枯草芽孢杆菌BacillussubtilisYCLS-2-1构
建MFC,首先研究其形成生物膜后的硫化物去除能力和产电特性,以及游离状
态下的硫化物去除能力,旨在强化硫化物的生物氧化。接着以该优势菌株构建
MEC,通过单因素试验和响应面试验,优化了该系统的反应条件,提高了硫化物
的去除效率和单质硫的生成率。最后在最佳条件下,利用FTIR、SEM、XPS、
XRD进一步分析了硫化物的转化过程和机制。这些研究结果不仅为硫化物的有
效去除提供了新的思路和方法,也为生物电化学系统在环境保护领域的应用提供
了重要的理论支撑和实践指导。主要的研究结果如下:
首先通过前期筛选出的九株硫氧化细菌,分别构建了微生物燃料电池。通过
比较产电性能和硫化物去除效果,成功筛选出两株优势菌(BacillussubtilisYCLS-
2-1和PseudomonasstutzeriYCLS-3-4)。以菌株YCLS-2-1构建的MFC1和以菌
株YCLS-3-4构建的MFC2在24h内硫化物去除率达到92.62%和94.82%。MFC1
2
的最大输出电压为0.69V,最大功率密度为37.10mW/m,电流密度为295.84
22
mA/m;MFC2的最大输出电压为0.67V,最大功率密度为26.06mW/m,电流
2
密度为175.31mA/m。循环伏安曲线表明,在微生物不同酶和外在条件的作用
下,硫化物被氧化成单质硫、硫酸盐、亚硫酸盐等多硫化物。通过比较游离微生
物和成熟生物膜对硫化物去除效果,研究发现这两株菌的游离细胞在MFC中能
够较好的去除硫化物,在适宜条件下,硫化物去除率分别达到91.46%和89.13%。
动力学研究表明菌株YCLS-2-1的硫化物去除速率高于菌株YCLS-3-4。红外光
谱、扫描电镜、XPS等表征方法分析表明,多种官能团在硫化物氧化中起作用,
在硫化物氧化过程中,有多种中间产物形成,氧化产物中含有单质硫。
接着以菌株YCLS-2-1构建阳极微生物电解池,分别研究电压、硫化物浓度、
乙酸钠浓度和初始菌含量对优势菌株YCLS-2-1硫转化影响。通过单因素试验得
到菌株YCLS-2-1去除硫化物和生成单质硫的适宜条件:电压-200mV;硫化物
浓度100mg/L;乙酸钠浓度1.0g/L,初始菌含量1×1010个/mL。采用了Box-
Behnken设计响应面优化实验进一步优化反应条件,得到菌株YCLS-2-1生成单
质硫的最佳条件:电压-220mV,S2-浓度114.29mg/L,乙酸钠浓度1.062g/L,初
始菌含量1.04×1010个/mL。在最佳条件下生成单质硫浓度为67.68mg/L,同时
硫化物的去除率为97.70%,略高于MFC中的硫化物去除率。
最后在最佳条件下,为了探究菌株YCLS-2-1中参与硫转化的活性成分,对
其不同组分的硫化物去除率和酶活性进行了分析,结果表明胞外酶在这一过程中
起着关键作用。对菌株YCLS-2-1的硫转化过程进行了深入研究。实验结果显示,
单质硫是该过程的主要氧化产物。同时检测到亚硫酸盐和硫代硫酸盐的生成,但
均被进一步氧化成硫酸盐。此外红外光谱、扫描电镜、XRD等表征手段对实验
结果进行了深入分析。这些表征结果与之前的研究结果相似,进一步证明了硫化
物的氧化过程是通过多种官能团的伸缩振动和弯曲振动来实现的。最后通
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