磁铁矿_炭黑_石墨毡复合阴极：制备工艺与非均相电芬顿体系应用新探.docxVIP

磁铁矿/炭黑/石墨毡复合阴极：制备工艺与非均相电芬顿体系应用新探

一、引言

1.1研究背景与意义

随着工业化进程的飞速发展以及人口数量的持续增长，水污染问题已经成为了全球范围内亟待解决的严峻挑战之一。工业废水、生活污水以及农业面源污染等源源不断地涌入自然水体，致使水质恶化，其中难降解有机物的污染情况尤为突出。这些难降解有机物涵盖了药物和个人护理产品（PPCP）、内分泌干扰化合物（EDCs）、农药、染料和多环芳烃等众多类型，它们普遍存在于工业废水中，并且频繁地在天然水体中被检测到。由于这些污染物具有抗降解性和环境持久性，传统的废水处理厂（WWTP）采用的生物处理方法以及水体的自然自我净化过程往往难以将其充分去除，这不仅对生态环境造成了严重的破坏，还对人类的健康构成了潜在的威胁。

为了有效应对这一难题，高级氧化技术（AOPs）应运而生，其中电芬顿（EF）技术因其独特的优势成为了研究的热点。电芬顿技术最早由Brillas和Oturan的研究团队在二十多年前开发，其原理是利用水溶液中的空气或氧气通过双电子转移氧还原反应（2e-ORR）原位产生H?O?，进而产生强氧化性的?OH自由基来降解废水中的有机物。这种技术不仅能够显著降低运输H?O?和PS相关的成本和风险，还能有效提高处理过程的总效率。然而，传统的均相电芬顿体系存在一些局限性，例如需要在酸性条件下运行，这限制了其应用范围；同时，大量铁离子的加入会导致铁泥的产生，不仅增加了后续处理的成本，还可能造成二次污染。

为了克服这些缺点，非均相电芬顿技术（Hetero-EF）逐渐发展起来。该技术主要区别在于使用非均相电催化剂替代了均相的Fe2?，这一改进有助于拓宽pH使用范围，减少铁泥的产生，使得电芬顿技术在实际应用中更具可行性和优势。在非均相电芬顿体系中，阴极材料的性能对于整个体系的处理效果起着至关重要的作用。理想的阴极材料应具备良好的氧还原电催化性能，能够高效地原位生成H?O?，并将其原位活化为?OH自由基，同时还应具有较高的稳定性和导电性。

石墨毡作为一种常见的碳基材料，具有良好的导电性和化学稳定性，但其氧还原电催化性能相对较弱，限制了其在非均相电芬顿体系中的应用。为了提高石墨毡阴极的性能，研究人员尝试通过负载其他材料来对其进行改性。炭黑具有较大的比表面积和良好的电子传导性能，能够增加电极的电化学活性，提高阴极过氧化氢产量，为其他材料提供大量附着位点。而磁铁矿作为一种有效的非均相催化剂，其主要成分Fe?O?晶体结构的八面体位置存在Fe2?和Fe3?离子，自身能催化分解H?O?产生羟基自由基，使得在电芬顿反应过程中具有较高的催化活性。此外，天然磁铁矿分布广泛、价格低廉，且其固有磁性使得在电芬顿工艺结束时催化剂与反应溶液的分离变得容易。

因此，将磁铁矿和炭黑负载于石墨毡表面制备复合阴极，有望综合三者的优势，提高非均相电芬顿体系的处理效能。这种复合阴极材料不仅可以增加电极的催化活性位点，缩短反应时间，还有利于增强电极的整体性能，为非均相电芬顿体系在废水处理中的应用提供更高效、更经济的解决方案。研究磁铁矿/炭黑/石墨毡复合阴极的制备及其在非均相电芬顿体系中的应用，对于解决水污染问题、推动废水处理技术的发展具有重要的现实意义和应用价值。通过深入探究复合阴极的制备工艺、结构与性能之间的关系，以及其在非均相电芬顿体系中的作用机制，能够为开发新型高效的废水处理材料和技术提供理论支持和实践指导，为实现水资源的可持续利用和环境保护目标做出积极贡献。

1.2国内外研究现状

近年来，非均相电芬顿体系作为一种高效的废水处理技术，受到了国内外研究人员的广泛关注。在WebofScience数据库中检索近五年有关Hetero-EF技术的研究，发文量和引用量呈现出逐年增加的趋势，这充分表明该领域的研究热度持续攀升。众多学者从不同角度对非均相电芬顿工艺进行了深入研究，包括反应机理、电极材料、影响因素以及实际应用等方面。

在反应机理方面，虽然目前已经提出了自由基机理、三电子氧还原（3e-ORR）途径机理、高价金属氧（HVMO）物种机理、氧空位（OVs）机理和加速电子转移机理等多种理论，但对于这些机理在实际反应过程中的主导作用以及它们之间的相互关系，仍存在一定的争议，需要进一步深入研究。

在电极材料的研究中，碳基材料由于其良好的H?O?生成能力和独特的物理化学性质，成为了非均相电芬顿体系中常用的阴极材料。常见的碳基材料包括炭黑（CB）、碳纳米管（CNT）、石墨烯、石墨、碳毡（CF）、石墨毡（GF）、碳气凝胶（CA）、碳纸（CP）、碳布（CC）和活性碳纤维（ACF）等。研究人员通过将各种催化剂负载在这些碳基材料上，制备出双功能阴极，以提高电极的性能。例如，有研究将过