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含氮聚合物多孔材料的制备工艺与CO?吸附性能的关联探究

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的加速，大量化石燃料的燃烧导致CO?排放量急剧增加。据英国埃克塞特大学牵头编写的《2024年全球碳收支》报告显示，2024年全球CO?排放量将达到416亿吨，高于去年的406亿吨，其中大部分来自煤炭、石油和天然气等能源燃烧。英国气象局研究指出，2024年全球大气CO?浓度增速相较2023年创新纪录，升高3.58ppm，是冒纳罗亚天文台1958年以来测得增速最大的一年。CO?等温室气体的过量排放引发了一系列严重的环境问题，如全球气候变暖、海平面上升、极端气候事件频发等，对生态系统和人类社会的可持续发展构成了巨大威胁。

为了缓解这些环境问题，减少CO?排放已成为全球共识，吸附技术作为一种高效、便捷的CO?捕集方法，受到了广泛关注。吸附技术通过利用吸附剂对CO?分子的亲和力，将CO?从混合气体中分离出来，具有操作条件温和、能耗低、选择性高、设备简单等优点，在工业废气处理、天然气净化、生物燃气提纯等领域展现出巨大的应用潜力。

含氮聚合物多孔材料作为一类新型的吸附剂，因其独特的结构和化学性质，在CO?吸附方面表现出优异的性能，具有高比表面积、丰富的孔结构和含氮官能团，这些特性使得含氮聚合物多孔材料能够与CO?分子产生较强的相互作用，从而实现对CO?的高效吸附。含氮官能团中的氮原子具有孤对电子，能够与CO?分子形成氢键、静电相互作用或化学吸附，提高吸附容量和选择性。此外，多孔结构为CO?分子提供了丰富的吸附位点和快速的扩散通道，有利于提高吸附速率和吸附效率。因此，开展含氮聚合物多孔材料的制备及其CO?吸附性能的研究，对于开发高效的CO?吸附剂，推动吸附技术在CO?减排领域的应用具有重要的理论和实际意义。

1.2国内外研究现状

在含氮聚合物多孔材料制备及CO?吸附性能研究方面，国内外学者已取得了一系列重要进展。在制备方法上，常见的有溶液聚合法、水热法、模板法、气相沉积法等。溶液聚合法操作简单且成本较低，但反应条件需严格控制以避免副产物产生；水热法适合大分子化合物合成，不过对温度和压力控制要求高；模板法可引导有机单体自组装获得预定义结构的多孔材料。李欣等人采用物理活化方法，以导电高分子聚吡咯、聚苯胺作为碳源和氮源制备含氮多孔碳材料，研究发现随着活化时间延长，材料比表面积升高，二氧化碳吸附量增多，聚苯胺基含氮多孔碳材料在273K和1.0bar条件下二氧化碳吸附量达到22.7wt%。

在CO?吸附性能研究中，发现含氮聚合物多孔材料的吸附性能受多种因素影响。材料的比表面积、孔径分布、含氮量及含氮官能团种类等对CO?吸附容量和选择性有显著作用。钱旦等人研究发现含氮多孔炭的含N量与其对CO?的吸附能力没有明确线性关系，而含氮官能团的存在形式会影响其对CO?的吸附能力。

尽管已取得诸多成果，但当前研究仍存在不足与空白。部分制备方法存在工艺复杂、成本高、难以规模化生产等问题；对于材料结构与吸附性能之间的构效关系，尤其是多因素协同作用机制的研究还不够深入；在实际应用中，材料的稳定性、再生性能以及抗杂质气体干扰能力等方面的研究有待加强。

1.3研究内容与创新点

本研究围绕含氮聚合物多孔材料展开，主要内容包括：采用创新的制备方法，如改进的模板法或新型的复合制备工艺，合成具有特定结构和性能的含氮聚合物多孔材料，优化制备工艺参数，提高材料的比表面积、孔容和含氮量。对制备的材料进行全面的表征分析，利用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、氮气吸脱附测试、X射线光电子能谱仪（XPS）等手段，研究材料的微观形貌、孔结构、表面化学性质等，明确材料结构与性能之间的关系。系统测试材料的CO?吸附性能，包括吸附容量、吸附选择性、吸附动力学和吸附热力学等，探究不同温度、压力、气体组成等条件下材料的吸附性能变化规律。深入分析影响材料CO?吸附性能的因素，如含氮官能团种类和含量、孔径分布、比表面积等，揭示材料对CO?的吸附机理，建立吸附模型，为材料的性能优化提供理论依据。

本研究的创新点在于制备方法上，将两种或多种传统制备方法进行巧妙结合，形成一种全新的复合制备工艺，有望克服单一方法的局限性，实现对材料结构和性能的精准调控；在性能优化方面，通过引入新型的含氮单体或对材料进行独特的后处理改性，赋予材料特殊的物理化学性质，提高材料对CO?的吸附性能和稳定性，为含氮聚合物多孔材料在CO?吸附领域的应用开辟新途径。

二、含氮聚合物多孔材料的制备

2.1制备原理与方法

含氮聚合物多孔材料的制备原理基于聚合反应，常见的聚合反应包括缩聚反应和加聚反应，这些反应