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东亚沙尘表面非均相化学反应：大气化学与辐射影响的模式解析

一、引言

1.1研究背景与意义

沙尘作为一种常见的自然现象，主要源于干旱地区的风力作用，将地表的沙尘颗粒扬起并输送至大气中。东亚地区，由于其独特的地理位置和气候条件，是全球沙尘暴频发的区域之一。蒙古高原、中国西北戈壁沙漠等作为东亚地区主要的沙尘源地，每年都向大气中排放大量的沙尘颗粒，约占全球排放量的20%。2021年3月，蒙古国和中国西北地区爆发的大规模沙尘天气，受其影响，部分地区PM10峰值浓度超过5000μg?m?3，沙尘颗粒物还通过高层气流远距离传输，与中国华南地区的城市大气污染物相互作用，形成了复合型大气污染事件。2023年春季（3-4月），中国更是经历了数十次高强度、大范围的沙尘天气，在季风和蒙古气旋的共同影响下，这些沙尘严重影响了下风向城市的空气质量和居民的日常生活。

传统上，对于沙尘的研究多聚焦于其对气候、大气化学和辐射的直接作用，例如沙尘颗粒通过吸收和反射太阳光，直接影响区域的热辐射平衡和气候变化。然而，近年来的研究逐渐揭示出，沙尘在地表和大气中的存在能够引发一系列非均相化学反应。这些反应发生在沙尘颗粒表面，涉及气态污染物与沙尘颗粒之间的相互作用，对大气化学和辐射过程有着重要的间接影响。研究气态污染物在沙尘表面的吸附和非均相反应机理，有助于加深理解城市环境下污染物大气化学过程和多元污染物的复合过程，为沙尘颗粒物的大气化学影响和气候效应评估提供科学依据。因此，深入探究东亚地区沙尘引发的非均相化学反应对大气化学和辐射的影响，具有重要的科学价值和现实意义。这不仅能够丰富我们对大气化学过程的认知，还有望为环境治理提供新的思路和方法，从而保障人类的健康和生态环境的可持续发展。

1.2国内外研究现状

在东亚沙尘化学成分及来源研究方面，国内外学者已取得了一定成果。中国科学院地球环境研究所通过分析沙尘样品，确定了境内不同沙漠、沙地和降尘物质组成，明确蒙古高原是东亚地区沙尘释放最多的地区，也是华北地区沙尘的主要来源地之一。在沙尘表面非均相反应研究领域，众多学者针对常见气态化合物与沙尘颗粒物的非均相反应过程展开了探讨。华东师范大学王格慧课题组通过外场观测和室内烟雾箱模拟，提出N?O?在中性的吸湿性矿尘盐颗粒表面水解、进而引发沙尘期铵盐在粗模态沙尘粒子上富集的新机制。在沙尘对大气化学和辐射影响的研究中，有学者利用区域大气化学模式，模拟研究了非均相吸附系数的不确定性对东亚地区沙尘气溶胶非均相化学过程的影响，发现非均相过程使得二氧化硫、氮氧化物和臭氧的浓度降低，硫酸盐浓度增加。

尽管当前研究取得了一定进展，但仍存在不足。在沙尘成分分析方面，对一些微量成分和特殊成分的研究还不够深入；在非均相反应机理研究中，部分反应的具体机制尚未完全明确，反应动力学参数的准确性也有待提高；在对大气化学和辐射影响的研究中，多为定性分析，定量研究相对较少，且不同研究之间的结果存在一定差异，缺乏系统性和综合性的研究。

1.3研究内容与方法

1.3.1研究内容

本研究旨在深入探究东亚地区沙尘表面非均相化学反应对大气化学和辐射的影响，具体研究内容如下：

分析东亚地区沙尘样品中的化学成分，确定沙尘成分和来源：通过采集东亚地区不同沙尘源地及传输路径上的沙尘样品，运用先进的化学分析技术，如ICP-MS（电感耦合等离子体质谱）、XRF（X射线荧光光谱）等，精确测定沙尘样品中的各类化学成分，包括元素组成、离子成分等。结合地理信息和气象数据，利用源解析技术，确定沙尘的具体来源和传输路径，明确不同来源沙尘的化学特征差异。

构建非均相化学反应模型，在大气模型中模拟沙尘引发的非均相化学反应过程：基于大气化学原理和已知的非均相反应机理，利用大气化学模型CAMx，建立适用于东亚地区沙尘的非均相化学反应模型。将沙尘的物理化学性质、气象条件等因素纳入模型，模拟沙尘在传输过程中与气态污染物发生的非均相化学反应过程，包括吸附、氧化、水解等反应，动态展示反应过程中各物质浓度的变化。

定量分析非均相化学反应对大气气溶胶、化学物种和辐射的影响：通过模型模拟结果，定量分析非均相化学反应对大气气溶胶的物理化学性质（如粒径分布、吸湿性等）的改变，以及对大气中重要化学物种（如二氧化硫、氮氧化物、臭氧等）浓度的影响。利用辐射传输模型，评估非均相化学反应导致的沙尘光学性质变化对太阳辐射和地球长波辐射的影响，量化其对区域辐射平衡的贡献。

比较不同来源和成分的沙尘引发非均相化学反应的异同点：选取来自不同沙尘源地、具有不同化学成分的沙尘样品，在实验室模拟和模型模拟中，对比分析它们在相同条件下引发非均相化学反应的速率、产物种类和浓度等方面的差异。探究沙尘成分与非均相反应之间的内在联系，揭示不同来源沙尘对大气化学和辐射影