废树脂裂解流化床中多组分颗粒的分散与混合.pdfVIP

摘要

摘要

核电站发电过程中产生大量放射性废物，其中废离子交换树脂的放射性活度占放射性

废物总活度的80％。传统的水泥固化法采用水泥将放射性废物包裹后再填埋处理，虽然工

艺流程简单且相对成熟，但是存在废物体积增大、无法保证填埋物的安全性等问题，不符

合放射性废物减量化、无害化和永久安全的处理原则。开发安全高效的放射性废物减量化

处理技术已成为国内外共同关注的热点问题。与其它放射性废树脂处理技术相比，废树脂

蒸汽重整及矿化包容技术有明显的技术优势，不仅可实现高效减容(减容比可达6．10)，

而且可将超过99．9％的放射性核素固定在硅铝酸盐矿物中，具有抗核素浸出性能好、处理

过程安全可靠、对环境影响小等优点。

流化床反应器是蒸汽重整及矿化包容工艺的核心设备。裂解反应和矿化包容两种反应

在同一流化床反应器中同步进行、相互影响，反应过程异常复杂。废树脂裂解释放的放射

性核素需要与高岭土和其他添加剂接触参与矿化反应，才能被固定在矿物中。使用惰性陶

瓷球颗粒作为流化介质，可以促进废树脂、高岭土、其他添加剂在流化床反应器中的分散

和混合。但是，陶瓷球(B类颗粒)、废树脂(B类颗粒)、高岭土(C类颗粒)的粒径和

密度差异大，在流化时极易出现偏析。因此，研究流化特性差异较大的多组分颗粒的流化

混合特性不仅具有重要的科学意义，而且可以为流化床蒸汽重整反应器的设计优化和过程

强化提供理论指导，有助于实现废树脂的高效裂解和放射性核素的高效矿化包容。

鉴于废树脂颗粒、高岭土颗粒和陶瓷球颗粒三组分颗粒的流化混合十分复杂，本论文

在二维流化床中采用高速摄像法和PIV技术，先分别研究树脂颗粒和高岭土颗粒在惰性陶

瓷球床层中的分散和混合特性；再分别在干态进料和淤浆进料条件下，研究树脂颗粒和高

岭土颗粒混合物在惰性陶瓷球床层中的分散和混合特性，并提出强化废树脂颗粒、高岭土

颗粒和陶瓷球颗粒混合的方法。

本论文的主要研究工作和成果包括：

(1)采用高速摄像技术研究了树脂颗粒在陶瓷球颗粒床层中的分散和混合特性，发

现从不同高度处进入流化床的树脂颗粒在注射口附近存在三种初始分散路径：当注射位置

靠近气体分布板时，分散路径为中心向上；当注射位置为床层侧壁中间区域时，分散路径

为沿侧壁向下；当注射位置靠近料面时，分散路径为先横向分散后沿侧壁向下。采用高速

摄像法和图像识别技术得到陶瓷球和树脂颗粒混合的Lacey指数，根据Lacey指数随时间

T

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的变化规律及不同注射高度处树脂初始分散路径，区分树脂颗粒的初始分散阶段和床层分

散阶段。初始分散阶段持续时间随注射高度的增加线性增长，但注射高度对床层分散阶段

持续时间影响不大。考察不同气速对树脂分散的影响，发现当注射位置靠近分布区时，树

脂颗粒的分散路径不随气速变化，初始分散阶段持续时间可以忽略不计，床层分散阶段持

续时间随气速增大而减小；当注射位置位于床层中上部时，初始分散阶段持续时间和床层

分散阶段持续时间均随气速的增大而减小，树脂颗粒分散路径与气速有关：低气速下树脂

颗粒分散路径为沿侧壁向下，高气速下树脂分散路径为先横向分散后沿侧壁向下。

(2)建立了基于灰度值识别超细高岭土颗粒的图像分析方法，提出以灰度分布标准

差作为判断高岭土颗粒和陶瓷球颗粒混合质量的特征参数，研究了高岭土在陶瓷球颗粒床

层中的分散和混合特性。根据高岭土颗粒注入流化床后初次上升过程中是否发生混合将高

岭土分散路径分为两类：当高岭土颗粒平均粒径为7pan时，初次上升过程中高岭土与陶

瓷球几乎不发生混合；当高岭土颗粒平均粒径为2岬和4gm时，初次上升过程中高岭土

与陶瓷球颗粒发生强烈混合。不同粒径高岭土颗粒的分散时间随着表观气速增大而减小，

当气速大于1．0m／s(约为3“mf)时，再提高气速对分散时间影响不大。分析不同粒径和气

速下陶瓷球颗粒床层对高岭土颗粒的截留率可知，平均粒径为2gm和4pan的高岭土颗粒

在较高气速下仍有相对较大的截留率，对于矿化反应而言是有利的；而在实验气速范围内

平均粒径为7gm的高岭土颗粒截留率都偏低。结果表明，优选的高岭土粒径为2岬和4

岬、流化气速为大于3‰f，既可以保证较快地完成分散，又能保证较高的截留率。

(3)建立了根据颗粒灰度、粒径和球形度差异识别陶瓷球、树脂、高岭土三组分颗粒

的图像