新型钯纳米材料的制备及其电化学性能研究.pdfVIP

PREPARATIoNoFNoVELPALLADIUM NANoMATERIALSANDTHEIR ELECTRoCHEMICALPRoPERTIES ADissertationSubmitted totheGraduateSchoolofHenanNormal University inPartialFulfillmentofthe Requirements forthe ofMasterofScience Degree By Li Fangfang Supervisor：Prof．WangAijun May,2013 摘要 本文主要通过电化学沉积和水相合成法制备出不同形貌的新型Pd纳米材料。纳米 成过程中各种反应参数的影响以及生长机理，并通过循环伏安法测定产物的催化活性和 稳定性，研究该催化剂对甲醇和甲酸的电催化氧化。探索出了四种简单、形貌可控、稳 定好、重现性高的新型钯纳米材料的合成路线，为将来合成其它贵金属纳米材料奠定了 基础，因此具有重要的理论和实用价值。主要研究工作如下： 一、一步电沉积法制备树枝状纳米钯及其对甲醇的催化性能研究 在不借助任何晶种和表面活性剂，只有EDA存在下，我们采用一步电沉积法制备 大量形貌良好的树枝状纳米Pd。Pd沉积物的形貌与沉积电位、沉积时间、电解质及其 浓度等实验条件密切相关。探讨了树枝状纳米钯的生长机理。在(111)方向上对称的 侧枝连续取向生长而形成树枝状Pd，相比Pd纳米颗粒，树枝状Pd有较大的电活性面 积，并对甲醇氧化有很高的催化活性。 二、绿色合成多孔花状纳米钯及其对甲醇的电催化氧化 采用一步化学还原法，在不借助任何晶种或表面活性剂的HEPES缓冲溶液中， 体浓度、反应温度和反应时间在合成过程中起到重要的作用。探讨了材料的生长机理。 所制备的花状钯纳米结构在碱性介质中对甲醇氧化有良好的电催化活性和较好的稳定 性，在直接甲醇燃料电池中有潜在的应用。 三、电化学合成海胆状纳米钯及其对甲醇的电催化氧化 采用简单易得、不借助晶种和表面活性剂，在NaN02辅助下，一步电沉积制备海 胆状纳米Pd。探究了合成过程中沉积电位、沉积时间、电解质及其浓度等因素对产物 形貌的影响。探讨了材料的生长机理。与普通Pd纳米颗粒相比，海胆状纳米结构有较 大的电活性面积，在碱性介质中对甲醇氧化有较高的催化活性和较好的稳定性，所制备 的催化剂在直接甲醇燃料电池、传感器、电子学、催化领域方面有潜在的应用。 四、一步水相法合成超簿型钯纳米线及其电催化活性研究 使用一种表面活性剂(OP．10)作为结构导向剂和模板剂，KBH4作为还原剂，制备 出分散性较好、粗细均匀的纳米线状结构。详细研究了OP．10浓度、KBI-h浓度、温度 和不同还原剂对产物形貌的影响。研究发现所制备的产物对甲酸氧化有较高的催化活性 和稳定性，在直接甲酸燃料电池上具有很好的应用前景。 关键词：树枝状纳米Pd，多孔纳米花，海胆状纳米Pd，纳米线，电沉积，7,--胺，绿 色合成，HEPES，NaN02，OP．10，甲醇，甲酸 Ⅱ werewerewereworkwithwerewithwerewithABSTRACTmethods．ThemetalmethanolmetalmainmethanolmethanolmethanolmediamethanolPdbYbePdPdbeenPdPdPdPdPdnanostructuresnanostructuresnanostructuresroutenanostructureshaveGood’Sareasaalenanomaterialsrealized·Thenanodendritesnanoflowersreductionreactionrolesononononorviaacannanostructuresnanostructuresandandandacidandandamoun