4%2c4%27-二溴代联苯醚光解的实验与理论研究.pdfVIP

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2017-08-10 发布于安徽
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第五届全国环境化学大会（2009） 4, 4’-二溴代联苯醚光解的实验和理论研究秋珊珊张爱茜* 谭秀慧韩朔睽王连生（污染控制与资源化研究国家重点实验室，南京大学环境学院，南京，210093 *联系人，E-mail ： aqzhang@nju.edu.cn ）多溴联苯醚(PBDEs) 被广泛用于添加到各种材料的阻燃剂里，是一类具有生态风险的新型环境有机污染物(POPs) 。光降解是POPs 在环境中的重要转化途径之一，因此一直是很多环境学者的关注热点。本工作选择4 ，4’-二溴代联苯醚 (BDE15) 作为研究对象，光源条件模拟太阳光照到达地面的波谱范围，采用甲醇和正己烷分别模拟真实环境中长链和带羟基的组分，探讨了 BDE15 在其中的光解机制。实验结果表明在除氧的两个不同的有机体系中，脱溴均是主要的降解途径，氧气的存在将诱发 C-O 键的断裂，导致酚类化合物的产生。有机溶剂在反应中提供氢，甲醇较正己烷体系中的光解速率有所提高，反应建立在自由基的形成与耦合基础上。理论计算显示在无氧条件下，受到一定波长的光照后，BDE15 从基态到第 2 单重态的激发是导致脱溴的主要原因，对应的是 Br 原子上孤独电子形成的 n 轨道到苯环上对应的 π 轨道的垂直跃迁。该研究结果将为 PBDE 类化合物在自然条件下的光解途径提供重要的理论和实验依据。关键词：BDE15 光解甲醇正己烷脱溴 C-O 键断裂单重态作者简历秋珊珊，女，1981 年 9 月生，博士研究生，南京大学环境学院环境科学系，研究方向为有机污染物界面过程分子机制的实验与模拟。 53