Zn-Mg%2fAl水滑石衍生复合氧化物上NOx储存性能的研究.pdfVIP

Zn-Mg/Al水滑石衍生复合氧化物上NO:储存性能研究 b}俊杰。蒋政，许秀艳，刘长春，陶炎鑫，郝郑平 (中国科学院生态环境研究中心，北京100085) 摘硬:本文采用共沉淀方法，制各了不同含量7.e取代M9/AJ水滑石前驱物XZMA-Hn及其衍生复合载化物 XZMAO用于稀A气氛下NOx储存性能的研究，并采用XRD,TG-DSC等手段研究了Zn.Mg对催化剂前驱 物性能的影响及对其衍生复合氧化物NOx储存行为的影响。结果表明，所有XZMAH11;均形成完整的水滑 石结构，经过高温焙烧后形成以尖品石Zn(Mg)A1204和MS(ZD冲为主相的复合氧化物，且zn进入催化剂晶 格中的最大分散盆为1.0:催化剂的NOx储存性能主要由材料的组成和物相结构所决定，三元催化剂的NOx 储存里均大于二元催化剂，且低温有利于NOx的储存，同时，NOx的储存主要以NO的吸附为主要储存方式。 移动源排放的NOx己成为大气NO.污染的重要来源r[]随着环境立法对NOx排放要求的 日益严格和柴油机、稀燃发动机的推广使用，NO.控制技术已成为环境催化领域的研究热点121 对于传统的三效催化剂而言，在富氧条件下，活性组分流失和催化剂失活严重1.21,NO:去除 效率较低，难以达到稀嫩发动机的排放标准:而NSR(NO,storage-reduction)技术能够在富 氧条件下通过发动机在稀燃和富燃两种条件下的交替运行，稀燃条件下NO被氧化成NO,并 以硝酸盐及亚硝酸盐的形式储存，在理论空燃比及富燃条件下被HC和CO还原，从在提高燃 油经济性的同时有效的降低NO.排放，因而倍受关注(31 类水滑石阴离子粘土材料 H〔ydrotalcite-likecompounds,简称”T!LCS)是重要的氧化物催 化剂前体材料，HTL1)制备工艺简单，活性组分均匀稳定，其衍生氧化物拥有良好的酸碱和 氧化还原协同效应，因而极具-1三业价值14),HTLC,衍生氧化物也是一类新型的NSR催化材料 141,我们前期的研究一1作发现13-51,Cu-Mg/Al水滑石衍生的复合氧化物催化材料具有良好的NOx 储存释放性能.低廉的成本和稳定的结构，为进一步研究过渡金属取代水滑石衍生的NSR催 化材料提供了新思路和契机。迄今，Zn-Mg/AI水滑石衍生氧化物的NO:储存研究报道较少， nZ取代效应还不清楚，本文采用并流共沉淀方法制备Zn部分取代M9w水滑石，经过高温 焙烧制备了系列Zn-Mg/Al衍生复合氧化物，研究Zn取代对材料在稀燃气氛下NO:储存性能 的影响。 1实脸部分 1.1催化剂制备 按化学计量比配制 Zn(NO3)2-6H20.Mg(NO3)2-6H20和 AI(N03)36H20溶液 (jn(Ze)+n(Mg2)):n(Alb二3,nZn2=0,OS,1,1.5,2,2.5,3)及NaOH和Na2CO3溶 液(n(OH):n(CO32)二16),所用试剂均为分析纯，将上述两溶液以一定的速度同时滴入盛有 蒸馏水的烧杯中，保持恒定pH=10并剧烈搅拌。滴毕继续搅拌1h，抽滤洗涤，滤饼于60℃ 烘干，110℃干燥过夜制得水滑石前驱物。将各水滑石前驱物于800℃焙烧4h，得到复合氧 化物催化剂，然后破碎并筛取2040目的催化剂备用。不同za含量(nZn2=0,0.s,1,1.5, 2,2.5,3)水滑石前驱物和800℃焙烧后的衍生氧化物分别标记为XZMA-HTs和XCoMAO详 =0,0.5,1,1.5,2,2.5,3)e 1.2催化剂表征 XRD测试利用日本理学D)MAX-RH型X-RAY粉末衍射仪，uc靶，凡辐射源，Ni滤光 片，管电压40kV,管电流120MA,光源波长1.=0.15418mn,扫描速度4*-min-，步长0.叮:扫描 范围10-70:TG-DSC分析由法国SErRAM公司的Iabsys74TG-DSC测定，20ML-min-N2,作 载气，测试温度范围由室温至1000℃升温速率为10C-min. 13NO,等温储存实验 采用固定床石英反应器(解mmx600mm)，催化剂用量为1.0g,空速约为30000h-。催 化剂先于500℃，8%02-N2(460ml/min)气氛中稳定III,调至反应温度(100-C,300℃)，催 化剂床层温度由XMT-400H程序温度控制器控制 北〔京朝阳仪表厂)，向混合气中添加 1400ppmN0(其中NO二1300ppm,N02二100ppm)进行30min恒温储存，反应气体流速为 500ml/