钇稳定二氧锆的抗硫中毒机制研究.pdfVIP

m㈣…洲删川删川0删mI 摘要 固体氧化物燃料电池(SOFCs)因具有燃料适应性广、能量转换效率高、零污染、全 固态和模块化组装等优点已成为一种很有发展前景的能量转换装置，可用于发电、交通、 航空和其他许多领域，被称为2l世纪的绿色能源之一。然而燃料中含有的各种各样的 含硫污染物，例如H2s等，能够在阳极表面发生反应使阳极产生硫中毒，从而使电池性 能丧失，这是燃料电池存在的问题之一。如SOFCs的Ni．YSZ阳极表面常因出现硫中毒 现象而失去活性，从而引起人们的关注。本文基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理 方法，采用VASP计算程序包，结合缀加平面波赝势法、过渡态搜索方法及第一性原理 主要进行了以下三方面的工作： 1．H2S在YSZ(111)表面上的吸附 的吸附以及H2s的解离机制。结果表明，H2S和SH被弱束缚在YSZ表面上，而s原子 离生成sHm是很容易的，而共吸附的H将阻碍SH的进一步解离。反之，从SH脱氢 的反向势垒发现吸附s原子的氢化却是很容易的。由此可知， YSZ(111)表面的硫中 毒将受到共吸附的氢的阻碍。 2．H2S在YSZ+O(