复合催化剂在环烷亚硝化一步制己内酰胺中的催化性能.pdfVIP

摘要 己内酰胺(CPL)是一种重要的有机化工原料，广泛用于化学纤 维和工程塑料。目前工业生产己内酰胺主要是以苯、苯酚和甲苯为原 料，大多利用环己酮制备环己酮肟，环己酮肟再在发烟硫酸中通过贝 克曼重排制取己内酰胺。这些工业方法一般经过多步反应，原子利用 率低且大量副产硫酸铵。因此简化工艺、减少环境污染、降低能耗已 成为环境友好己内酰胺生产的关键技术。从合成和工业的角度来看， 以环己烷为原料通过亚硝化反应一步制取己内酰胺具有深远的现实 意义和广阔的应用前景。 本课题组经过环己烷亚硝化一步制己内酰胺新方法上所获得的 结果，提出以常压环己烷与NOHS04的反应为探针反应，研究过渡 金属复合物对反应的调控作用。研究了异丙醇铝为铝源制备的第四周 期部分金属的单组分M—Al—O催化剂和双组分M广M2一Al—O催化剂 的亚硝化反应性能。着重考察了催化剂的负载方式、金属组分的配比、 重相的处理方法、催化剂的焙烧温度等因素对亚硝化反应的影响，得 到了较好的反应条件。 此外，本文还研究了11一A1203、丫-A1203、活性炭等为载体的金属 氧化物催化剂的亚硝化反应性能。实验结果表明，10％晰一A1203催 化剂能有效地抑制环己烷的高转化率，提高了己内酰胺的选择性。以