高级氧化技术对型ppcps降解效果及降解机理的研究.pdf

摘 要 PPCPs是医药品和个人护理品(Pharmaceuticalsand care personalproducts)的简称， 包括人们在日常生活中广泛使用的多种处方和非处方药品如抗生素、抗肿瘤药、抗焦虑 药、抗惊厥药、激素类药、阻滞剂与类交感神经药、消炎药、减肥药等，这些PPCPs在 生产和使用过程中大部分以原药或代谢产物的形式排入水环境，具有排放面广、浓度低、 成分复杂、生物毒性大、难降解等特点，是一类对水生态环境及人类健康潜在危害较大 的新兴微污染物。目前，传统污水处理工艺对PPCPs的去除效果较差。因此，研究开发 高效去除PPCPs的新技术，是国内外水处理领域的重要前沿课题。 oxidation 高级氧化技术(Advanced 染物的有效方法，具有极大的开发潜力和良好的应用前景。本文选择城市污水厂出水中 工艺条件和反应动力学；通过对降解过程中间产物(transformation products，TPs)的分 析，重点研究了3种高级氧化技术降解目标污染物的机理，为应用高级氧化技术处理磺 胺间甲氧基嘧啶、氧氟沙星实际废水提供了理论依据。论文主要研究内容和成果如下： 1．UV／Oxone氧化体系对磺胺间甲氧基嘧啶的降解效果及反应机理的研究。结果表 明：UV可以使Oxone产生硫酸根自由基(S04“)，能够高效降解磺胺间甲氧基嘧啶；反 应体系在进水SMM浓度为5 oC、 mgL～、紫外光全程照射、pH值为中性、温度为20 SMM：Oxone=0．0107：I、反应时间为90min的优化条件下，磺胺间甲氧基嘧啶的降解率 为96．36％，溶液的TOC去除率为89．01％；降解反应呈假一级动力学反应，表观速率常 数为0．038 磺胺间甲氧基嘧啶的路径，表明磺胺间甲氧基嘧啶能够被硫酸根自由基彻底氧化分解为 二氧化碳和水。 2．Fenton氧化体系对氧氟沙星的降解效果及反应机理的研究。结果表明：反应体系 在进水OFL浓度为9 mmol mgL～、，pH=4．0、温度为25。C、[H202】_1．5L～、【Fe2+】．0．03 mmol 98．84％，溶液的TOC去除率为73．7％；降解反应呈假一级动力学反应，表观速率常数为 0．65 氧氟沙星的路径；依据红外色谱的检测结果，确定该反应体系中羟基自由基(OH‘)对 氧氟沙星的降解是从脱羧开始；离子色谱检测到反应结束后的溶液中含有氟离子，说明 羟基自由基可以将氟从氧氟沙星的分子中剥离出来： 3．UV／Oxone／Coz+氧化体系对氧氟沙星的降解效果及反应机理的研究。结果表明： 反应体系在进水OFL浓度为9 mg mmol min的优化条件下运行， L’I、温度为25℃、反应时间为60 1000：1、【Oxone】-0．6 氧氟沙星能够被全部降解，溶液的TOC去除率为87％；降解反应呈一级动力学方程，表 观速率常数为0．67min。1。在相同工艺条件下，Oxone／C02+体系对氧氟沙星的降解率为 根自由基降解氧氟沙星的路径。实验发现硫酸根自由基对氧氟沙星的进攻位点受pH值影 响较大，中性pH溶液中降解主要进行喹诺酮的脱羧反应，降解哌嗪基多发生在pH=3左 右。 4． 对2种氧化体系降解同浓度氧氟沙星污染物的降解时间，降解效果、降解路径的比较发 径同时降解水样中的氧氟沙星。 基嘧啶，降解机理 Il ABSTRACT Pharmaceuticalsand care a of which