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等离子催化甲烷蒸汽重整实验与数值研究 一 摘 要 燃气轮机化学回热循环是一种新的先进循环方式。化学回热器是化学回热循环的核 心部件，在其中完成了甲烷和水蒸气的蒸汽重整反应。 燃气轮机化学回热循环排气温度为500度左右，甲烷蒸汽重整镍基催化剂的最佳温 度为700度左右。采用常规催化剂催化的方式设计化学回热器，催化剂效率较低，甲烷 蒸汽重整转化率较低。除此之外，常规催化剂催化方式设计的化学回热器还具有回热器 尺寸大、催化剂易失活等缺点。低温等离子催化具有低能耗、无颗粒污染物等优点，故 本文采用低温等离子催化的方式。 本文设计并加工了介质阻挡放电发生器，设计并进行了低温等离子催化甲烷蒸汽重 整的实验，对停留时间、电压、频率和温度对甲烷蒸汽重整的影响进行了研究。实验发 现：产物中主要组分为H2，CO，高碳烃。高碳烃的主要成分为C2H6。低温等离子催化 甲烷蒸汽重整反应在反应停留时间达到0．71s时达到稳定，甲烷转化率约为26％。生成 气体中甲烷含量此时约为66．4％，一氧化碳为2．7％，氢气为21．6％，高碳烃约为11％。 经过计算的生成物低热值有明显增加，且随反应停留时间的增加而增加，最大增加百分 比为3％左右。甲烷的转化率随着介质阻挡放电气隙电场强度和频率的升高而升高。氢 气选择性随介质阻挡放电气隙电场强度的增加而增加；一氧化碳的选择性随介质阻挡放 电气隙电场强度的增加而减小。氢气选择性随介质阻挡放电频率的变化不甚明显；一氧 化碳的选择性随介质阻挡放电频率的增加而减小。低温等离子催化甲烷蒸汽重整反应与 反应体系温度没有直接影响。反应深度、反应选择性、低热值增加量的结论为等离子催 化化学回热器的设计和优化提供了数据依据。 本文提出了甲烷蒸汽重整低温等离子催化的化学模型，并采用COMSOL 究。计算发现：活性物HCO的浓度变化(质量分数)有明显的周期性，但是其浓度在 一个周期内并没有明显的变化，浓度变化范围随电压、频率和气体间隙增大而增大。电 场强度的变化呈现明显的周期性，且放电间隙中的电场强度明显大于介质中的电场强 度，电场强度的负向的最大值明显大于正向最大值，电场强度、电子平均能量随电压和 频率的增大而增大。计算结论从微观和电特性上揭示了低温等离子催化甲烷蒸汽重整反 应的物理化学过程。 关键词：甲烷蒸汽重整；低温等离子催化；介质阻挡放电；COMSOL数值模拟；实验 ABSTRACT 1Sacore turbine．Chemical of recuperator andadvanced isanew cyclegas CRGT andwater methane Vapor· reaction between itwherethe happened comDonentof reforming andthe ofmethane CRGTis500。C temperature Theexhaust of optimum temperature