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催化湿式氧化法处理高浓度废水催化剂的研究 摘要 摘要 本文研究工作为国家高技术研究发展计划(863计划)重大专项课题《湿式 氧化催化剂和反应器的研制和开发》(项目编号：2002AA601260)的一部分。以 高浓度有机废水为研究目的和对象，以研制高效稳定的新型催化剂为目标，研究 了催化剂制备条件对催化剂性能的影响，以及催化反应条件对催化剂性能的影 响。 在文献调研的基础上，从文献报道的均相催化剂、负载型贵金属催化剂、负 载型铜系列催化剂等众多的催化剂中，初步选定了稀土系列的催化剂，因为相对 前面提到的催化剂，稀土系列催化剂具有稳定性高、催化活性高以及价格便宜等 优点，具有研究价值。活性组分选择了Mn和Ce，制备方法选用共沉淀法。研 究了活性组分配比、沉淀条件、老化条件、焙烧条件对催化剂性能的影响。并通 过XRD分析、BET比表面积分析和孔结构分析等方法对催化剂进行了表征。结 果表明焙烧温度是影响催化剂性能的主要因素。高温时，分解产物再结晶，得到 一定的晶型、晶粒大小、孔结构和比表面的催化剂，通过高温下离子的热迁移可 能形成晶格缺陷，使催化剂具有活性。但焙烧温度过高时，会产生晶体的烧结现 象，氧化物的晶相显示结晶度大大提高，平均孔径有较大幅度的提高，导致孔体 积和比表面积都急剧下降，催化活性大大降低。虽然金属离子的溶出现象不明显， 但可以看出反应温度的升高会导致离子溶出量的增加，不同焙烧条件下形成的晶 体的结构特征也会造成离子溶出的程度不同。另外，催化剂活性组分配比，沉淀 剂的类型等制备条件也不同程度地影响了催化剂的活性。 本文还研究了催化湿式氧化反应条件对湿式催化氧化效果的影响。结果表 明，反应温度显著影响模拟废水的湿式催化氧化效果。挥发酚、CODc，和TOC 的去除率随温度升高明最提高。催化湿式氧化中的氧分压、催化剂的投加量、原 水的CODc，浓度、原水的pH值均对原水的处理有很大的影响。处理效率是随氧 分压、催化剂投加量的增加而增加的，随原水CODc，浓度的增加而减小的。所 以在选择这些工艺参数时，应综合考虑经济性和处理效率等多方面的因素做出合 适的选择。 本课题研制的催化剂使用间歇式反应釜处理模型废水，能够在较低的温度下 得到较高的处理效率。经催化剂的表征可以看出，本催化剂具有良好的稳定性。 本催化剂的研究为后续连续式反应器处理工业废水的研究打下坚实的基础。 关键词：催化湿式氧化、稀土金属、复合氧化物催化剂 催化湿式氧化法处理高浓度废水催化剂的研究 ABSTRACT ABSTRACT The isonesectionofthe theNational KeySpecial study Projectsupposedby Advanced and and TeeimologyPlan(863Plan)，ResearchDevelopmentofCatalysts ReactorsOFtWetAir serialnumberofthis is Oxidation(The project2002AA601260)． nleaimistoobtmna ofeffectiveandstable thatCan the type catalyst improve effectsof treatment wastewaterinCWAO．The some of concentration high organic