大气气溶胶典型化物和NaCl的混合物与SOlt;,2gt;的多相反应研究.pdfVIP

人气气溶股典型乳化物1jNaCI的混台物和s02的多相反应研究 复q人学坝I学位论义 摘 要 矿尘气溶胶和海盐气溶胶的混合物在海洋大气中经常被观测到，尤其是近海 岸地区。混合气溶胶表面发生的反应过程对大气化学循环有重要影响。s02是重 要的大气污染物，其可以在气溶胶表面反应生成硫酸盐二次气溶胶，对全球气候 变化带来巨大影响。观测数据表明，矿尘与海盐混合气溶胶表面硫酸盐含量比相 同条件下矿尘气溶胶表面的硫酸盐含量增加3．10倍。但到目Ii{『为止，矿尘与海 盐混合气溶胶表面的反应动力学过程及其是否有助于S02的气固转化及硫酸盐 的生成都不清楚。因此研究S02与矿尘海盐气溶胶混合物的多相反应对重新评估 硫酸盐生成量及其对全球气候的影响有重要意义。 本文以长光程傅立叶红外光谱和红外漫反射光谱原位观测反应系统为基础， 分析手段，对S02与矿尘气溶胶典型氧化物和NaCI混合物的多相反应的动力学 过程和反应机理进行了研究。 一，研究了大气气溶胶典型氧化物及其和NaCI混合物与s02的多相反应， 实验验证了s02在固体表面化学吸附生成S042‘的反应机理，同时发现NaCl和 明显增强对S02的吸收。 二，研究了s02与Fe203．NaCI混合物的静态反应，计算了反应动力学过程， 发现反应活性随NaCI在混合物中的比例增加而先增加后降低。当NaCI含量为 60％时，具有最强的反应活性，是纯Fe203反应能力的2．96倍。 三，研究了S02与Fea03-NaCl混合物的动念反应，计算了反应动力学，结 合吡啶和C02中毒实验确认了主要反应活性位。同时发现混合物表面生成CIO 基团，增加了表面碱性。02在反应中与s02竞争，并且推断了FeCl2一S03‘的存在。 程序升温实验讨论了表面吸附水的作用。结合这些结果进一步探讨了反应机制。 关键词：矿尘，海盐，混合气溶胶，二氧化硫，多相反应 人气气溶胶典型瓴化物1jNaCI的混台物和S02的多相反应研究 复咀人学坝l学位论豆 Abstract Internal ofsea—saltandmineraldusthasoftenbeen in mixing observedthe nlarine incoastal andthe marine atmosphere，particularlyregions adjacent boundary of an in onthesurface aerosols rolethe layer．Theprocess mixing playsimportant chemical is in S02 the atmosphericcycle．Theprincipalpollutantatmosphere，which isadsorbedonthesurfaceof andcanbeoxidizedtosulfate．The atmosphericparticles sulfateaerosolshaveanenornlousinfluenceon climate the酉obal changethrou曲the and radiationor direct ofsolar indirectinfluenceradiative absorption scattering as