大气颗粒物与Clt;,2gt;复相反应研究.pdfVIP

摘要 大气颗粒物或气溶胶对全球气候和环境变化影响巨大。COS是否 是平流层基底硫酸盐气溶胶的主要来源近来成为大气科学界关注的焦 点之一，这一问题与COS源与汇关系紧密。本论文选择干的大气颗 粒物表面为反应体系，研究CS，在颗粒物表面上的复相反应，发现这 一反应也是大气中COS的源强之一，部分解释了大气COS源与汇年 流量不等的矛盾。f本文得到以下主要结论： 1．CS，可以在大气颗粒物和氧化物上发生复相反应，生成COS和固 体产物a-S。，以及[SO。2’】；在部分氧化物表面上，还可以得到COS 深度氧化的产物CO，； 2．大气颗粒物和氧化物表面吸附的活性[0】是决定其催化活性的关键 因素之一： 3．在实验选用的大气颗粒物和氧化物中，催化氧化CS，生成COS的 活性顺序为CaO Fe，O3 大气颗粒物样品 AI，O， Si02； 4．在富氧条件下，若忽略CS：深度氧化为硫酸根消耗的量，只考虑 CS：在大气颗粒物表面多相催化为COS和单质S。的过程；反应 2CS 2+2[M]一O-÷2COS+1／4S8 [4—1] kJ／mol，296 是一个假二级反应，其表观活化能为34．6 K时反应的 表观速率常数为6．98x10‘22cm3／mol·S； 5．按国家工业城市CS2排放标准(10mg／m3，GB3095)，反应[4—1]对 消除CS，转化为COS的贡献为反应 cS 2+OH·—÷COS+SH· [4-2] 的4l％，是生成大气COS的重要来源之一： 6．碱性催化剂对CS，催化氧化的能力要远大于酸性和中性催化剂， 后两者中又以中性催化剂的活性为强；在碱性催化剂中，碱性越 弱可能越有利于催化反应的进行；在酸性催化剂中，酸性越强可 能越有利于催化反应的进行。∥ 关键词： 复相反应，大气颗粒物，CS：，COS Abstract Oraerosolsan rolein particles play importantaffecting Atmospheric and ofearthenvironment．Oneofthe climate major global manyaspects is COSiSthe interestsof scientistswhether predominant atmospheric ofsulfateaerosolsinthe iStiedwiththe source stratosphere，which and COStothe annualfluxofthe sourcessinksof atmosphere．In global and this interactionbetween