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克莱曼对称性(Kleinman’s Symmetry) 晶体的对称性会进一步减少二阶极化率张量中非零独立元素的个数,以 类晶体为例: 类对称操作矩阵 首先用 作用于 作变换 * * 第2讲 非线性极化率经典非简谐振子模型和 极化率性质 (Nolinear Susceptibility of a Classical Anharmonic Model and Properties of Nolinear Susceptibility) 宏观极化强度 :单位体积内电偶极子电矩的矢量和,也是电偶极矩的体密度 Charge density Electron charge Displacement 介质的极化,形成电偶极子(dipole) V(x),电子的势能函数; x0,无微扰下势能最低处的平衡位置; u=x-x0,电子离开平衡位置的位移。 简谐势能函数 恢复力 非线性极化率经典非谐振子模型(Nonlinear Susceptibiliy of a Classical Anharmonic Oscillator) (1)简谐振子模型(Harmonic model) 简谐阵子势能曲线 原子核 电子电荷 - 简谐振子模型(Harmonic model) 解出 外电场作用下原子中电子的运动方程 阻尼系数 联立后得到 线性极化率 N 电荷数密度 色散 吸收 非简谐振子模型(Anharmonic Oscillator model) 非简谐振子势能曲线 非简谐势能函数 恢复力 D 表征非线性强度大小 对于非中心反演对称材料: Parabolic potential Non-centrosymmetric Potential - 挑出2ω项 外电场作用下原子中电子的运动方程 非简谐振子模型(Anharmonic model) 二阶非线性极化率 D 表征非线性强度参量 米勒系数 二阶非线性极化率与线性极化率之间的关系 米勒系数意义 介质的非线性极化率与线性极化率的三次方成正比,因此,通过介质的折射率和对称性可预言非线性极化率。 根据大量的实验结果表明,尽管不同的介质的非线性极化率的变化范围在四个量极以上,但所有介质的密勒值却几乎为常数,密勒值的差别在50%以内 二阶非线性极化率值估算 和频情况下的二阶非线性极化率: 同理,三阶非线性极化率: 在远离共振条件下: 非线性极化率的正式定义 Formal Definition of the Nonlinear Susceptibility 两个频率分别为w1和w2的光波在介质中感应的极化强度写为: 考虑到电场强度的真实性: ; 一般的, ; ; 角频率和电场: 二阶极化强度分量形式: 二阶非线性极化强度重写为: 同理,三阶非线性极化率张量分量形式: 二阶极化率张量元素 三阶极化率张量元素 考虑三波混频的二阶非线性极化率张量,引入相互作用的三个频率后重新定以后(这里 ) 极化率张量有: 对应负频率的有: 共有12项极化率张量,每个张量有27个元素,总共324个元素。 非线性极化率的性质(Properties of the Nonlinear susceptibility) 本征对易对称性 (Intrinsic Permutation Symmetry): 我们通过分析描述三波 相互作用的二阶极化率张量元素,来了解极化率张量性质,理解其物理意义和所描述的物理过程。通过极化率的对称性分析,来减少非零独立张量元素个数。 描述的物理意义:频率为w1、偏振方向为 j 的外光电场,与频率为 w2、偏振方向为 k 的外光电场,在介质中产生出频率为w3极化强度的 i 分量。 而 描述的物理意义:频率为w2、偏振方向为k 的外光电场, 与频率为w1、偏振方向为 j 的外光电场,在介质中产生出频率为w3极化强度的i分量。 从物理角度看,两个外光电场对介质的作用无先后之分,因此这两个极化率张量元素必定相等。这种性质是极化率张量固有的,称极化率张量的本征对易(内禀)对称性。 物理过程的数学描述: 外光电场的频率、振动方向的对易性,决定极化强度的简并度: 例如,对于二阶非线性极化: 仅有一个可区分场,如二次谐波 两个外光电场可区分,2种对易 例如,对于三阶非线性极化: 仅有一个可区分场,如三次谐波 两个可区分外光电场,3种对易
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