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学术论文集
具有高催化活性和热稳定性的表面镶嵌 Pt/CeO2复合纳米结构
浙江大学 杜竞杉,余骏杰,卞婷,姜一
(硅材料国家重点实验室,浙江大学材料科学与工程学系,浙江省杭州市 310027)
张辉 副教授,杨德仁 教授
摘要:Pt 基催化剂是重要的工业催化剂,但由于其资源稀缺、稳定性差,造成催化剂使用成本高昂,限制了其进一步商业化应用。因此,研制高活性、高稳定性、低 Pt 含量的催化剂具有重要的科学和社会意义。CeO2 具有极高的氧储存能力(OSC),作为基底与 Pt 结合可以有效提高催化剂的性能。我们针对 Pt-CeO2 这一重要体系,首次提出了表面镶嵌 Pt/CeO2 复合纳米结构,以一维纳米结构为例,并提出了以选择性吸附剂诱导、固相-溶液(S-S)界面氧化还原反应为核心的一锅合成路线。该结构中,Pt 纳米颗粒由于镶嵌固定在表面,既具有较高的催化性能,同时又具有较高的热稳定性,在清洁能源领域及高温催化方面具有广泛的应用前景。
Abstract:Platinum (Pt)-based catalysts are very important in many industrial reactions. However, due to their scarcity and poor stability, industrial costs of such catalysts remain high which is preventing the catalysts from future commercial use. Therefore, research on Pt-based catalysts with high activity, high stability and low Pt amount is significant both to the science community and society. Ceria (CeO2) carries high oxide storage capacity (OSC), which makes it an efficient substrate to improve the catalytic performance of platinum. In this contribution, we firstly proposed the surface-embedded Pt/CeO2 hybrid nanostructure, as well as the one-pot synthetic approach utilizing inducement of selective adsorbent and redox reaction at solid-solution (S-S) interface. We demonstrated that platinum nanoparticles embedded onto the surface of CeO2 enabled the novel nanostructure to possess both high catalytic activity and thermal stability, which made it promising in clean energy applications and high-temperature catalysis. 关键词:异质催化,铂基催化剂,复合纳米结构;二氧化铈
贵金属如 Pt、Pd、Rh 等,对特定反应具有良好的催化活性,因而在石油裂解、燃料电池及汽车尾气处理中得到了广泛的应用[1]。尽管贵金属纳米颗粒拥有较好的催化性能,然而因其粒径过细,在加热和催化过程中易发生烧结、团聚及副反应,这将大大降低其性能、寿命和回收率[2]。二氧化铈是一种重要的氧化物载体,具有很大的氧储存容量(oxygen storage capacity,OSC),它不仅作为基底起到提高贵金属催化剂稳定性的作用,还能以提供活性氧、储存和传递还原电子的方式,提高催化剂的性能[3-6]。因此 CeO2-Pt 体系被作为非常重要的异质催化体系,具有很高的研究价值。
由此,我们首次提出氧化物表面镶嵌贵金属颗粒的复合纳米结构,以一维纳米结构为例,并提出了以选择性吸附剂诱导、固相-溶液(S-S)界面氧化还原反应为核心的一锅合成路线。利用 TEM、 XPS、FTIR 等表征手段,分析了其结构与性质。相对于传统的负载型催化剂,我们提出的结构具有优异的热稳定性。相对于体内镶嵌的结构,表面镶嵌又保证了外露 Pt 表面积,具有显著高于前者的催化性能。
一、实验部分
(一)试剂
六水硝
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