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固態光學實習 三、螢光光譜量測原理及實驗 1.原理 1-1光激發螢光光譜 光激螢光(photoluminescence，簡稱PL)光譜，是將一道激發光能量必須大於材料的能隙照射在樣品上，對半導體材料而言，在吸收此激發光能量後，價帶中的電子會激發至導電帶中上，價帶上則產生一電洞，形成電子-電洞對(electron-hole pair)，由於庫侖力的吸引，使電子-電洞對以激子的形式存在。II-VI半導體晶體的PL光譜主要是激子的放射，激子可視為是類氫原子組態，因此可像氫原子般建立束縛態的能階結構，激子能階是位於導電帶減去一個激子結合能處。具較高能量的激子會因局域化效應損失部份能量而至較低能態上。在沒有外來光子的情形下，激子具有一定的生命期，電子會與電洞輻射性的復合放出光子，如圖3-1所示，其中可能也包含非輻射性的放射，例如以熱的形式釋出。 PL量測技術目前已被廣泛應用於半導體材料的光學特性與電子結構的研究分析上。PL光譜可以顯示出材料的優劣性，例如:樣品的不均勻度、雜質分布以及缺陷(defects)……等等。一個較理想的晶體，其PL光譜是呈現半高寬較窄、峰值較尖銳的曲線。 1-2激子與聲子耦合產生的譜線增寬效應 晶體內的原子是在各自平衡位置上作振動，其振動模式可以用一系列獨立的簡諧振子來描述，而這些諧振子的能量量子稱為聲子(phonon)，晶格振動直接影響晶體的許多性質，如比熱、熱膨脹、熱導及一些光學性質等等。在半導體中，激子扮演一個很重要的角色，在此節中將探討激子與聲子耦合作用對PL帶寬的影響。 聲子有分光學(optical)及聲學(acoustic)聲子，其中以波的形式又可區分為縱向(longitudinal)與橫向(transverse)。以下我們就來探討激子與聲子交互作用對光譜譜線增寬造成的影響。 先寫出聲子(a+, a)及激子(B+, B)算子的Hamiltonian：[II] ……………………………………………………(1) ……………………………………………………(2) ………………………………(3) 在低密度下激子可以視為波色子(bosons):[12] …………………………………………………(4) 其中Eλq是量子數為λ，質心波向量為q的激子能態，而?ω(q)是波向量q的聲子能量。 我們可以將激子-聲子交互作用用下列矩陣元素表示： … (5) 藉由Frohlich對縱向光學聲子LO-phonon的描述 ： ………………………………(6) 其中ωLO為LO-phonon的頻率，V是系統體積，ε0、ε∞分別是介電函數的高頻與低頻值。 最低階激子能態分布的半高寬可以用下式表示： …………(7) 其中N(q)為聲子的波色函數(Bose function)： ……………………………………………(8) 在有效質量的近似下，激子能量可以寫成： ……………………………………………………(9) 上式中?2q2/2M是質心運動的能量。從(49)式對q積分，可以求得LO-phonon對激子譜寬的貢獻： …………………………………(10) q1可以表示為： ……………………………………………(11) 且 ……………………………………………(12) ………(13) υ為聲速，φ(r)為特徵函數，可用下式表示： …………………………………………(14) 其中 μ-1 = me-1 + mh-1是激子的縮減質量(reduced mass)。此處將導電帶底端能量視為零，因此-Eλ是激子結合能(exciton binding energy)。 綜合以上所述，我們引入LO-phonon與激子交互作用的增寬參數，並用下式表示： …………………………………………………………(15) 現在再來分析由激子與聲學聲子(acoustic phonon)交互作用造成的譜線增寬，主要分兩方面來考慮：形變位能(deformation potential)及壓電性的(piezoelectric)交互作用[14]。因此，激子與聲學聲子交互作用造成的譜線增寬可以寫成： …………………………………………………………(16) 對於動量k ( 0，1S基態的激子，吸收一個聲子後的能量守恆式： ………………………………………………(17) 此處υ為角平均聲速(angularly averaged sound velocity)，(59)式的實數解必須滿足Eλ - E1S Mυ2 / 2。而對於溫度 T.10K情況下，聲學聲子的波色因子(Bosefactor)可以展開為N0=KT/hυq，因此(def及(piez可以表示為： ………………………………………