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2017-03-27 发布于湖北
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理论方法研究碳双卡宾催化活化二氧化碳机理

第9 卷第19期 Vol.9 No.19 2016 年 10 月 October 2016 理论方法研究碳双卡宾催化活化二氧化碳机理许哲远，张琪，蒋原野，傅尧* （中国科学技术大学化学与材料科学学院，合肥 230026 ）摘要：CO2 还原是 CO2 化学转化中的一个关键步骤。除过渡金属、碳卡宾、路易斯酸/碱之外，碳双卡宾最近也被发现具有催化CO2 还原的能力。采用密度泛函理论（density functional theory ，DFT ）方法对碳双卡宾活化CO2 的反应机理进行研究。计算结果显示，碳双卡宾催化剂活化CO2 历经碳双卡宾对 9-硼二环［3.3.1 ］壬烷（9-borabicyclo [3.3.1] nonane ，9-BBN ）的亲核进攻、氢原子迁移和C—B 键断裂。另一方面，碳双卡宾催化剂和9-BBN 形成的加成产物通过 CO 插入和氢原子迁移活化 CO . 相比之下，后一种路径中的氢原子迁移 2 2 在动力学上更加困难，导致该加合物反应活性低于碳双卡宾催化剂。关键词：有机化学；二氧化碳；密度泛函理论；还原中图分类号：O641.12+1 文献标识码：A 文章编号：1674-2850(2016)19-2023-07 Theoretical study on catalytic activation of carbon dioxide by carbodicarbenes XU Zheyuan, ZHANG Qi, JIANG Yuanye, FU Yao (School of Chemistry and Materials Science, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China) Abstract: Reduction of CO is a critical process in chemical transformations of CO . In addition to 2 2 transition metals, carbenes and Lewis acids/bases, carbodicarbenes have recently been demonstrated to be capable of activating CO2 . In this paper, density functional theory (DFT) methods were employed to investigate the mechanism of CO2 activation by carbodicarbenes. Calculation results indicate that the activation of CO2 by carbodicarbenes proceeds via nucleophilic attack of carbodicarbene t