O2CO2气氛下焦炭氮转化的实验研究.pdfVIP

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中国工程热物理学会 燃烧学 学术会议论文 编号:094093 O2/CO2 气氛下焦炭氮转化的实验研究 陈洁,张军,盛昌栋,张永春,谢芳 (东南大学能源与环境学院,江苏 南京 210096) (Tel Email:camellia2341@) 摘要:利用热重-傅立叶红外联用(TG-FTIR)的方法对 O2/CO2 气氛下大同煤焦燃烧过程中焦炭氮的转化 进行了实验研究。结果表明,在焦炭颗粒的燃烧过程中焦炭氮会转化为 HCN、HNCO、N2O 等。比较 O2/CO2 气氛和 O2/Ar 气氛下的实验结果发现,反应气氛不同,焦炭氮的转化过程不同。不同的制焦条 件导致了焦炭中氮的存在形式和相对含量的差异,进而影响到含氮气体的分布。本实验条件下 HNCO 的生成为 N2O 均相生成途径提供了证据。 关键词:O2/CO2 气氛; 热重-傅立叶红外联用; 焦炭氮; 转化 0 前言 全球变暖现象已经引起了世界各国的高度关注。目前我国 CO2 排放量已居世界第二 位,预计到 2025 年将位居世界第一,约占世界 CO2 排放总量的 1/5,其中由燃煤产生的 CO2 约占排放总量的 76%。因此减缓 CO2 排放尤其是对燃煤电站 CO2 的控制已刻不容缓 [1] 。O2/CO2 燃烧技术因其经济优势和技术可行性,被认为是最有应用前景的燃煤电站 CO2 减排技术之一。 在煤炭利用过程中排放的氮氧化物不仅会形成酸雨,而且会引发光化学烟雾等环境 问题。已有的研究表明,在 O2/CO2 这种新型燃烧方式下,NOx 排放是常规空气燃烧的 25%[2],氮氧化物基本来自于煤中的氮。Harding[3]指出煤的燃烧过程分为两个阶段:1. 挥发分的快速析出和燃烧;2.残余焦炭的缓慢燃烧。残余在煤焦中的氮含量占原煤总氮 含量的 50%[4], 因此弄清煤焦燃烧过程中氮氧化物前躯体的生成规律对实现 NOx 排放的 有效控制是非常必要的。为此众多研究者对焦炭氮的转化进行了研究[5-10]。Tullin 等人 和 Goel 等人的早期研究表明 N2、NO 和 N2O 是煤焦燃烧产生的主要含氮气体产物。 Winter、Jones 和 Ashman 等人发现 HCN 是煤焦低温燃烧过程中的重要含氮气体产物。 Nelson 等人在煤焦低温燃烧的实验中检测到了 HNCO。 与空气气氛相比,O2/CO2 燃烧方式下炉内反应条件发生了显著的变化,可能影响煤 焦的燃烧及其中氮的转化,然而,目前对于 O2/CO2 燃烧方式下焦炭氮转化过程中氮氧 化物前躯体的生成规律还不清楚,对于焦炭氮的转化特性与气氛的关系也较少见诸文 献。为此,本文采用热重-傅立叶红外(TG-FTIR)联用的方法对 O2/CO2 气氛下焦炭氮 的转化规律进行了实验研究。 1 实验方法 实验使用的煤种为大同(DT)烟煤,粒径范围为 60~150μm。焦炭制备过程如下: 基金项目:国家自然基金国际合作项目(507211460649)及华中科技大学煤燃烧国家重点实验室开发 基金(200502) 氮气气氛下将一定质量煤粉于管式炉中以 10℃ /min 从室温加热到 400℃恒温保持 30min 后以相同的加热速度加热到设定的制焦温度

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