直接甲酸和甲醇燃料电池阴极催化剂电化学性能研究.pdf

摘要 摘 要 近年来直接甲醇燃料电池(DMFC)和直接甲酸燃料电池（DFAFC ）作为未来 清洁移动电源引起了巨大注意。但它们都还存在一个共同的缺点就是总会有一部 分液体燃料从阳极透过质子交换膜渗透到阴极，并在阴极上氧化，使阴极的性能 下降。因此，研究对氧还原有高的电催化活性和高的抗甲醇或抗甲酸能力的阴极 催化剂是一个重要的研究方向。 本论文主要研究了炭载Au 和 Ir 基阴极催化剂的组分对氧还原的电催化活性 和抗甲醇或抗甲酸能力的影响及机理。主要结果如下： (1) 发现碳载四苯基铁卟啉(FeTPP)和 Au(FeTPP-Au/C)催化剂作为 DFAFC 中阴 极催化剂时，对氧还原的电催化性能远高于碳载Au(Au/C)和碳载FeTPP(FeTPP/C) 催化剂，说明 FeTPP-Au/C 催化剂有很好的对氧还原的电催化性能。而且甲酸的 存在没有对 FeTPP-Au/C 催化剂对氧还原的电催化性能产生影响，说明 FeTPP-Au/C 催化剂有很好的抗甲酸能力。因此，FeTPP-Au/C 催化剂适合作为 DFAFC 的阴极催化剂。 (2) 通过预沉淀法制备了碳载 Ir(Ir/C)和纳米碳管(CNTs)载 Ir(Ir/CNTs)催化 剂，并研究了它们对氧还原的电催化性能和抗甲酸的能力。发现它们对氧气 还原的电催化活性是 Ir/CNTs 大于 Ir/C 催化剂，而抗甲酸的能力是 Ir/C 好于 Ir/CNTs 催化剂。总的说来，Ir/C 和 Ir/CNTs 催化剂都有较好的对氧气还原的 电催化活性和较好的抗甲酸能力。 (3) 发现 Ir-Fe/C 催化剂对氧还原的电催化活性比 Ir/C 催化剂高，并且具有很好 的耐甲醇性能。这是由于虽然 Ir 对甲醇氧化有电催化活性，但与 Fe 形成合金后， 大大降低了 Ir 对甲醇氧化有电催化活性。所以，Ir-Fe/C 催化剂是一种对氧还原 有较高电催化活性和有高的抗甲醇能力的催化剂。 (4) 研究了具有不同 Ir 和Ru 原子比的Ir-Ru/C 催化剂对氧还原的电催化活性和抗 甲醇能力。发现Ir 和 Ru 原子比为 3:1 的 Ir-Ru/C 催化剂具有好的对氧还原的电 催化活性，要好于 Ir 和 Ru 原子比为 1:1 和 2:1 的Ir-Ru/C 催化剂，也要好于 Ir/C 和 Ru/C 催化剂。另外，所有的催化剂都具有很好的抗甲醇能力。 III 摘要 关键词: 直接甲醇燃料电池，直接甲酸燃料电池，氧还原，炭载 Au 催化剂，炭 载四苯基铁卟啉和 Au 催化剂，炭载 Ir 催化剂，炭载 Ir-Fe 催化剂，炭载 Ir-Ru 催化剂 IV Abstrat Abstract In the recent years, direct methanol fuel cell (DMFC) and direct formic acid fuel cell (DFAFC) are attracted much more attention for their usage as the clean and mobile power source in the future. However, both of them have a common disadvantage. A certain amount of liquid fuels would enter into the cathode from the anode through proton exchange membrane and then be oxidized at the ca