富烧绿石人造岩石固化模拟锕系废物.pdfVIP

　第35卷增刊 原 子 能 科 学 技 术 Vol. 35 ,Suppl. 　2001年5月 Atomic Energy Science and Technology May 2001 文章编号 (2001) S0010406 富烧绿石人造岩石固化模拟锕系废物 杨建文 ,罗上庚 ,李宝军 ,汤宝龙 ( 中国原子能科学研究院 放射化学研究所 ,北京 　102413) 摘要 :采用国际上较少研究的烧绿石为主要矿相 ,针对分离的锕系核素进行人造岩石固化研究 。 设计并制备了对模拟锕系元素包容量为 46 8 %的富烧绿石人造岩石固化体 。对其物理性能、抗 浸出性能、耐辐照性能和微观结构进行的研究结果表明: 富烧绿石人造岩石固化体具有很好的性 能 。 关键词 :富烧绿石人造岩石 ;模拟锕系废物 ; 固定 中图分类号 : TL94111 　　　文献标识码 :A 　　　 高放废物的处理和处置已成为核能开发利用可持续发展的关键 。分离法处理高放废液是 当前的一个研究热点 。从高放废液中分离出小体积的锕系核素和长寿命裂变产物 , 固化后进 行深地质处置 ,剩余的大体积废液作为中低放废物 ,水泥固化后进行近地表处置[1 ] ,可大大减 少需深地质处置的高放废液的数量 。人造岩石固化体由于具有比玻璃固化体更好的长期热和 化学稳定性 、更高的密度和废物包容量 ,被誉为“第二代高放废物固化体”。因而 ,人造岩石固 化体更适合作为固化锕系废物的宿主[2 ,3 ] 。本工作以国际上较少研究的烧绿石为主要矿相 , 针对分离的锕系核素进行人造岩石固化研究 。 1 　实验方法 基于离子半径和晶体化学性质的考虑 ,采用 Nd 和 U 分别模拟三价锕系元素 An3 + (Am 、 Cm 、Pu) 和四价锕系元素 An4 + (U 、Np 、Pu) 。An3 + 与 An4 + 的摩尔比为 1 ∶5 。采用的矿相组合 为 85 %烧绿石 ,5 %碱硬锰矿和 10 %金红石 。所设计的包容量为 46 8 % 。据此 ,配方的氧 ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ) 化物组成 质量百分含量 , % 为 CaO 9. 4 、BaO 1. 0 、Al O 0. 7 、TiO 42. 2 、ZrO 2. 7 、 2 3 2 2 Nd O (4. 9) 、UO (39. 1) 。 2 3 2 采用氢氧化物法制备基料 :将钙 、钡氢氧化物悬浊液加入到钛 、锆 、铝金属醇盐的乙醇溶液 中进行水解反应 ,然后 ,滴加模拟锕系元素硝酸溶液 ,将得到的浆状物烘干 、磨细 、过筛 。将粒 度小于 0125 mm 的粉料置于回转煅烧炉中 ,于 750 ℃下还原氛围中煅烧 1 h 。煅烧后的粉料 收稿 日期 ;修回日期 ( ) 作者简介 :杨建文 1970 — ,男 ,宁夏固原人 ,博士 ,工程师 ,化学工程专业 增刊 　　杨建文等 :富烧绿石人造岩石固化模拟锕系废物 105 经湿磨 、烘干 、过筛 ,在石墨模具中于 1 250 ℃、20 MPa 下轴向热压 2 h ,冷却后得到人造岩石 固化体 。 采用排水法测定固化体体积密度 ,煮水法测定显气孔率 ,维氏压入法测定显微硬度 。用 ( ) ( αλ ) Rigaku D/ MaxRB 型 X 射线衍射仪 XRD Cu K , = 0. 154 06 nm 对固化体的矿相组合进 行测定 。